分子氧氧化环己烯合成环己烯酮的研究

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1、郑州大学硕士学位论文分子氧氧化环己烯合成环己烯酮的研究姓名：周文峰申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：蒋登高20070520郑州大学硕士学位论文摘要本文是河南省杰出人才创新基金资助项目f编号：0121001900)的研究内容之一a本文以中国神马集团富余的环己烯为原料，以价廉易得的分子氧为氧化剂，开展了加压下环己烯酮的合成工艺研究，该合成工艺主要包括催化剂的制备与筛选以及合成工艺条件的优化两个过程。本文自行制备了Salen和Salophen两类席夫碱配体，并将这两类配体分别与不同的过渡金属络合，合

2、成出了四种金属席夫碱配合物，并采用差热分析，红外光谱等手段对这些配合物进行了表征，结果表明所合成的化合物具有席夫碱结构。同时在相同的反应条件下，将合成的金属配合物分别用于环己烯环氧化制备环己烯酮的反应体系，从中筛选出MnSalophen具有较佳的催化活性和选择性。采用离子交换法对配合物MnSalophen进行固载，并且比较了不同载体对环己烯环氧化反应的影响，结果发现A1：O。作为载体时，催化剂表现出较好的催化活性和选择性。同时还考察了锰离子固载量对固载催化剂MnSalophen／Al。0。催化性能的影

3、响以及该催化剂的重复利用情况，结果表明当锰离子固载量为0．25％时，催化剂具有较佳的催化性能，且重复使用4次后催化剂仍具有较高的催化活性和选择性。本文还对催化分子氧氧化环己烯合成环己烯酮的工艺条件进行了研究。探讨了各种因素对环己烯氧化反应的影响，并通过正交实验确定了各因素对环己烯酮收率影响的主次顺序，同时得到了合成环己烯酮的较佳工艺条件为：反应温度为95。C，反应时间为8小时，反应压力为1．5MPa，MnSalophen／A1zoa用量为55mg。在上述条件下，环己烯酮的选择性达66．64％，收率达4

4、8．05％，高于目前的文献值。关键词：环己烯，分子氧，环己烯酮，金属席夫碱配合物，催化氧化塑型查兰堕主兰堡笙兰——一——AbstractThisdissertationwasfinanciallysupportedbyHenanProvinceElitistInnovationFund．Inthiswork，thecheapandfacilemolecularoxygenwasusedasoxidant，andthecyclohexenefromShenMaGroupwasusedascrudemat

5、erial．Theprocessofsynthesizingcyclohexenoneunderhighpressurewasstudied，whichincludedtwoimportantprocess．．—-—-—-—-thepreparationandselectionofcatalystsandtheoptimizationofsynthetictechonologicalconditions．SalenandSalophen，twokindsofSchiffligandsvqereprep

6、ared．Then，foursortsoftransitionalmetalcomplexesweresynthesized，whichwereanalyzedbyDTA-TGAandFT-IR．TheresultssuggestedtheyhadtheSchiffstructure．Afterthat，atthesamereactionconditions，theSchiffmetalcomplexeswereusedintheepoxidationofcyclohexene，andMnSaloph

7、enwasprovedwithbettercatalyticactivityandselectivity·TheselectedMnSalophencomplexewasattachedtodifferentsupportsbyionexchangemethod．AndtheMnSalophen／A1．,03catalystshowedbettercatalyticeffectintheeDoxidationofcyclohexene．TheaffectionofcontentsofMnionandt

8、herepeateduseofthecatalystwerealsoinvestigated．Theresultindicated，thecatalystperformedhighactivitywhenthecontentofMnionwas0．25％·Inaddition，thecatalyststillshowedhighcatalyticactivityandselectivityafterbeingrecycled4times．Theproce