共掺杂改性纳米tio,2的制备及光催化还原co,2制甲醇研究

共掺杂改性纳米tio,2的制备及光催化还原co,2制甲醇研究

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时间:2019-03-11

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1、西北大学硕士学位论文共掺杂改性纳米TiO<,2>的制备及光催化还原CO<,2>制甲醇研究姓名:田雷申请学位级别:硕士专业:化学工程指导教师:樊君20090602摘要本文以改良溶胶一凝胶法制备金属离子与非金属氮元素共掺杂的Ti02粉术催化剂。分别选用A矿、Ni2+、Fe”、Oy+及Eu3十会属离子与非金属N元素制备共掺杂改性的Ti02粉术,采用XRD、BET、FTIR、TG/DSC、SEM、HRTEM和PL等分析手段,对催化剂结构进行表征,以还原C02的性能评价其光催化活性。分析表征得到催化剂的晶型、比表面积、表面形貌等结果,实验表明,经金属离子与N元素共掺杂

2、改性后,纳米Ti02粒径减小、比表面积增大、光催化性能得到了较大的提高,光响应范围向可见光区域有不同程度的拓展。当掺杂浓度为最佳掺杂量时光催化活性高,N最佳掺杂量为4%,Ag+最佳掺杂量为4%,Ni2+最佳掺杂量为6%,Fe”、Oy+)3乏Eu3+最佳掺杂量均为1%。通过对制备出的一系列共掺杂改性纳米Ti02催化剂进行还原C02对比研究,在紫外光(254nm)的照射下,得到不同产量的还原产物甲醇,其产量大小依次为Eu-N/Ti02>Ni—N/Ti02>Fe-N/Ti02>N/Ti02>Ag-N/Ti02>Ti02>Dy-N/Ti02,可知Eu.N共掺杂Ti0

3、2光催化剂活性最好,其光照8小时甲醇产量可达到761.901xmol/g.cat。本文还研究了以浸渍提拉法制备金属离子与非金属N元素共掺杂的Ti02薄膜。分别选用A矿、Fe3+及Eu3+金属离子与N元素共掺杂XCTi02薄膜型催化剂进行复合改性,采用AFM和UV.Vis等分析手段,对薄膜催化剂进行表征,以还原C02的性能评价其催化活性。结果表明,经金属离子与N元素共掺杂改性后,纳米Ti02薄膜光催化性能得到了较大的提高,光响应范围向可见光区域有不同程度的拓展。当掺杂浓度为最佳掺杂量时光催化活性高,N最佳掺杂量为0.5%,A矿、Fe3+及Eu”最佳掺杂量均为1

4、%。在紫外光的照射下,对制备出的一系列共掺杂改性纳米Ti02薄膜催化剂进行还原C02对比试验,其光照3小时甲醇产量大小依次为Fe—N/Ti02>Eu.N/Ti02>N/Ti02>Ag—N/Ti02>Ti02,Fe.N共掺杂Ti02光催化剂性能最好,其甲醇产量可达到142.05lamol/cm2.cat。通过筛选出最佳的薄膜催化剂进行光催化还原二氧化碳的反应,研究了薄膜与光源的距离、反应时间、C02气体流量等条件对反应结果的影响。并对反应工艺条件进行优化,获得最佳的工艺参数为簿膜与光源的距离为4cm、C02体积流量为100ml/min、光照时间为3h。关键词二

5、氧化钛,共掺杂,氮元素,光催化还原,二氧化碳PreparationandperformanceonphotoreductionC02ofnano-Ti02co-dopedAbstractTheobjectiveofthisstudyistosynthesizenano—particleCO—dopedTi02catalystusingtitaniumtetrabutoxidebymodifiedsol—gelmethodandphotocatalysisreductionC02tomethanol,anddifferentcontentofmetalions

6、(A矿,Ni2+,Fe3+,Dy3+andEu3+)andnonmetalnitrogenCO—dopedTi02wasprepared.AllsampleswerecharacterizedbyXRD,BET,SEM,TEMandTG/DSC.Toresearchontherelationsbetweenthepreparationconditionandthecatalyticeffective,andonthemaincatalyticimpactfactors,thepropertiesofTi02mailyincludingtheeffective

7、nessofthecatalyticactivity,thespecificsurfaceareaandcrystallitesizecharacteristicswereexamined.Theresultsshowedthattheparticlesizewasreduced,thespecificsurfaceareawasincreasedandthephotocatalyticactivitywasgreatlyimproved.Theoptimumdopedamountofkindsofsubstanceswereasfollowed:N4.0%

8、,Ag+4.0%,Ni2+6%,Fe3+,Dy3+a

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