光电协同催化降解气相中甲苯的研究

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1、广东工业大学硕士学位论文光电协同催化降解气相中甲苯的研究姓名：邓宇文申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：潘湛昌20090605摘要随着甲苯在涂料工业中作为溶剂的广泛应用，甲苯成为了室内空气的主要污染物，给人体和环境造成了极大的危害。另外，Ti02光催化氧化技术是一种能把有机污染物彻底降解的空内空气污染控制技术，但目前以Ti02半导体为基础的光催化技术还存在关键问题之一是光生高能空穴易于和电子复合而失去活性，因此提高光生载流子的分离效率对促进半导体光催化降解有机污染物是至关重要的。本课题针对上述问题，选用了甲苯作为室内空气污染物的代表，采用光电协同催化技术来解决光催化的光生高能

2、空穴和电子容易复合问题。本文研究了气相光电催化的影响因素，分析了甲苯的降解产物，初步提出了甲苯的降解历程。论文分为四部分：第一部分制备了Ti02／泡沫镍光电极，并对其光催化活性进行了表征，另外，进行了甲苯气体在光电催化反应器的稳定性研究。结果表明：Ti02／泡沫镍光阳极具有良好的光催化活性和导电性能；甲苯气体在反应器中的吸附平衡时间为80min；甲苯气体在反应器中静置160min后的浓度依然保持在它的初始浓度。第二部分对比了光电催化与光催化、电催化的降解效果。结果表明：在同一条件下，光电协同催化的降解率为79．51％，而光催化和电催化分别只有44．25％和25．80％；另外，光电催

3、化的降解速率常数为0．01949min-1，大于光催化和电催化的简单加和(O．01060man"1)。说明光电催化具有良好的协同效应。第三部分考察了初始浓度、负载P25厚度、不同电极基体、光电极的使用寿命、J'}、an电压、空气相对湿度等对光电催化降解效率的影响。结果表明：当初始浓度小于476．25mg／m3时，初始浓度对光电协同催化的降解速率会随初始浓度的增大而加快，而增大初始浓度476．25mg／m3的6倍时却会使气相光电催化的反应速率大大降低；当P25膜层数超过5时，其光催化活性不再增加；采用石墨片作为基质的降解效果只有30．21％，而泡沫镍基质和活性碳纤维基质的降解效果却有

4、78％以上；，光阳极重复使用40次，甲苯的降解率都在78％以上，并无出现催化剂中毒的现象；从外加电压1伏到3伏，降解率会随着外加电压的加大，在外加电压为3伏时，降解率达到了79．51％，而继续加大电压降解率反而降低了。随着反应器的相对湿度从27％增大到62％，甲苯的降解率也从71．13％增加到了广东工业大学硕士学位论文79．51％，但这只是稍有提高。而当增大反应器的相对湿度到80％时，甲苯的降解率却降为70．28％。第四部分检测分析了甲苯的降解产物，初步提出了甲苯在光电催化反应中的降解历程。结果表明：甲苯降解的气相产物除C02和H20外，没有其它气相产物；GC--MS检测失活的催化

5、剂表面的产物有苯、甲苯、环己烷等物质，推断甲苯既被光生空穴还原，也被光生电子与空气反应产生的氢氧基自由基(OH·)氧化。关键词：气相光电催化；甲苯；室内空气净化；降解ⅡAbstractToluenewaswidelyusedasasolventinthepaintindustry，itwasconsideredthemajorindoorairpollutants，andhascausedgreatharmtohumanandenvironmental．Inaddition,Ti02photo—catalysisisregardedasanadvancedindoorairpoll

6、utantspurificationtechnique，becauseitCanbecompletemineralizetoawidevarietyoforganiccompounds．However，therearestillsomescientificandtechnicalproblemsinthephoto-catalysistechnologybasedontheTi02semiconductoratpresent．Oneoftheproblemsisthattheholesandelectronsexcitedlightareeasilyrecombinantandlo

7、sttheiractivities．Therefore，itisimportanttoimprovetheefficiencyofseparationsofthechargecarriersandthedegradationoforganiccompound．Basedontheaboveconsideration,tolueneWaschosenastherepresentativeofindoorairpollutants，andPhotoelectric-cat