二乙醇胺和甲胺制备n-甲基哌嗪的研究

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1、河北工业大学硕士学位论文二乙醇胺和甲胺制备N-甲基哌嗪的研究姓名：郭胜辉申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：陈霄榕20090301河北工业大学硕士学位论文二乙醇胺和甲胺制备N-甲基哌嗪的研究摘要N-甲基哌嗪是一种重要的医药、化工中间体，应用广泛。以二乙醇胺和甲胺合成N-甲基哌嗪，原料价廉易得，工艺路线简单，具有良好的工业化应用前景。论文通过对传统醇的催化胺化催化剂进行活性比较，发现铜/铝系催化剂活性较高。采用共沉淀法制备了一系列铜/铝系复合氧化物催化剂，利用高压反应釜对其进行活性评价，发现CuO-NiO/Al2O3活性最高。系统研究了铜、铝、镍摩尔比、沉淀剂种类、沉淀方式、制备温度

2、、煅烧温度等条件对催化剂反应性能的影响，并通过TPR、XRD、TG／DTA、BET、SEM等手段对样品进行表征。小试条件下CuO-NiO/Al2O3催化剂最佳制备工艺条件为：铜、铝、镍摩尔比为1:1:3.2，沉淀剂为氢氧化钠，沉淀方式为并流共沉淀，制备温度50℃，焙烧温度500℃。此条件下二乙醇胺转化率为89.8%，N-甲基哌嗪的选择性为27.7%。同时对该催化剂进行高温还原活化后发现：无论是甲基哌嗪的选择性还是二乙醇胺的转化率都要高于还原前：二乙醇胺的转化率和N-甲基哌嗪的选择性分别提高到99.7%和28.2%。论文还对工艺条件进行了优化，实验结果表明，在二乙醇胺和甲胺的摩尔比为1：2

3、、反应温度225℃、反应时间8h的条件下，催化剂具有较好的反应活性。另外通过对使用前后催化剂进行表征分析发现催化剂失活原因为表面高聚物的附着和对孔道的堵塞。关键词：N-甲基哌嗪，二乙醇胺，甲胺，共沉淀i二乙醇胺和甲胺合成N-甲基哌嗪的研究STUDYONTHESYNTHESISOFN-METHYLPIPERAZINEFROMDIETHANOLAMINEANDMETHYLAMINEABSTRACTN-methylpiperazineisanimportantmedicalandchemicalintermediatewithbroadapplication.Theprocessrouteof

4、synthesisofN-methylpiperazinefromdiethanolamineandmethylamineissimpleandhasawideprospectofindustrializationapplication，andtherawmaterialwascheapandreadilyavailable.Inthisthesis,conventionalcatalystsofcatalyticaminationofalcoholswerecomparedandfoundthattheactivityofCu-Albasedcatalystwashigher.Aser

5、iesofCu-Albasedcatalystswerepreparedbyco-precipitationmethodandtheactivityevaluationwascarriedoutinautoclave.TheresultshowedthatCuO-NiO/Al2O3hasthehighestactivity.Therelationsbetweencatalyticactivityandpropertiesofcatalystswerediscussed.TheinfluenceofCu/Al/Ni，varietyofprecipitator，precipitationpa

6、tterns，preparationtemperatureandcalcinationtemperaturewereinvestigated.Meanwhile,thecatalystswerecharacterizedbyTPR,XRD,TG／DTA,BETandSEM.Theobtainedsuitablepreparationconditionswereasfollow:Cu/Al/Niwas1:1:3.2,precipitatorwasNaOH,co-currentprecipitation,preparationtemperatureis50℃andthecalcination

7、temperatureliesaround500℃.UndertheseconditionstheconversionofdiethanolamineandtheselectivityofN-methylpiperazinewere89.8%and27.7%respectively.Afterpre-reducedbyH2athightemperature,thecatalystshowedhighercatalyticactivi