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时间:2019-03-11
《zsm-5系列催化剂改性及其用于mtp过程的工艺研究》由会员上传分享,免费在线阅读,更多相关内容在学术论文-天天文库。
1、分类号——密级题目印位代码!Q§92学号——29032245西北大学硕士学位论文指导教师韭委盛专业技术职务副麴攫学科(专业)化堂工猩答辩日期上乡.亟学位授予日期——二00六年五月摘要本文分析了甲醇制丙烯的国内外研究现状。研究了甲醇在不同元素改性的ZSM一5分子筛上的催化反应,筛选出了该反应体系的最佳催化剂;考察了Mg—HzsM-5和ce.HzsM.5催化下工艺条件对反应过程的影响;对MTP过程反应体系进行了热力学计算;最后,结合实验结果和文献导出了甲醇在HZSM一5催化剂上转化的起始烯烃产物。在催化剂的筛选中,考察了不同硅铝比的zsM.5催
2、化剂、磷、镁改性的ZSM.5催化剂、稀土元素改性的ZSM.5催化剂在MTP反应中的性能。认为镁和铈改性的HzsM.5是最适宜的MTP反应催化剂。在工艺条件的选择中,分别研究了在Mg.HzSM.5和Ce.HZSM.5催化下,反应温度、液空时速、进料组成对MTP反应的影响。筛选出的Mg.HzsM.5催化下的最优工艺条件是:反应温度380~400℃,液空时速5h。左右,催化剂中镁含量以MgO计为1%左右为佳。在此工艺条件下,甲醇转化率95%以上,丙烯含量42.48%,并副产少量汽油。ce—HzsM.5催化下最优工艺条件是:反应温度380℃,液空时
3、速5ho左右。在此工艺条件下,甲醇可100%转化,丙烯达55%,几乎无副产物汽油。在热力学计算中,对可能发生的反应进行了热力学计算,并得到了若干结论。通过实验验证了乙烯是甲醇转化制丙烯过程中的起始烯烃产物。关键词:甲醇制丙烯ZSM一5催化剂催化剂改性STUDYoNTⅡEDIFFERENTELEM咂NTMoDIFIEDZSM-5ZEoLITEANDITSAPPLICATIoNTOTHEMTPREACTIoNAbstractThecurrentresearchingofmethanoltopropyleneathomeandabmadw髂rev
4、iewed.nereactionofmettlaneconvcrsionovermeZSM.5zeolitec删yst诚thdi骶rentionexchaIlgewasstudied.111e叩timumcatalystwasselected趾dthee虢ct0fprocesscondmonsonthereactionc删yzedbyMg·ZSM-5枷Ce-ZSM一5w嬲discussed.111e珊Odyn锄icallalysisonmere枷onsystemw髓carriedout.Theca诅lyticmechanismofm劬锄ol
5、conversionbyzSM.5waSdcducedbasedupontbeliteratureandexperiment.Intllepartofcatalyst’sselectiOll,t11e瑚晡oofSi02/A1203,mephosphor、magnesiummodifiedZSM一5,tllelamhaIl啪modmedZSM.5wereinvestigated.Mg-ZSM-5觚dCe-ZSM一5werememostidealca诅lystforme‰l-to—propylenereaction.Inthepanofopti
6、mi菌ngp聊esscondidons,thciⅡ丑uenceofreactiontem拼髓nlre,spaceVelocityandcompositionofstufroncatalyticreacdonwereinVestigatedrespectively_ForthereactionbyMg—HZSM-5,tllereactionconditionsrecommendcdarc船follows:reactiont锄pe栅re38m400℃,spaceVelocity5h~,蛐ountofMgO1%.UnderthcoptiⅡl眦pm
7、cessconditionstlleconve曲onofCH30Hexceeds95%,meyieldofC3H6is42.48%andⅡlcpe仃olisabit.FormcrcactionbyCe—HZSM一5,mereactionconditionsrecommendedareasf01lows:reactiontemperature380℃,spaceveloc“y5h~.Under也eoptimumpmcessconditionstheconvemionofCH30His100%,meyieldofC3H6is55%趾dⅡlepe
8、仃olislittle.Inthethermodynamicanalysisonmereactionsystem,ttlepossiblereactionofme‘‘meⅡlal
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