ts-1分子筛膜的制备与表征——以ticl,3为钛源

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1、天津大学硕士学位论文TS-1分子筛膜的制备与表征——以TiCl<,3>为钛源姓名：张萍萍申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：张宝泉20070501中文摘要分子筛膜在拥有无机膜良好的化学、机械及热稳定性的同时，还具有分子筛的规则孔道结构，从而使得分子筛膜在气体分离及膜反应器领域有着广阔的应用空间。TS．1分子筛膜不但具有分子筛膜的上述各种优异的性能，而且由于将过度元素钛引入到分子筛骨架中，使得TS．1分子筛膜对有H202参与的一系列氧化反应在温和的条件下便具有特殊的催化性能，因此TS．1分子筛

2、膜成为学术界关注的焦点。目前，国内外虽然已经有关于TS．1分子筛膜制备方面的一些报道，但由于反应过程中苛刻的实验条件以及较低的重复性等原因，TS．1分子筛膜的合成工艺及方法至今尚不成熟。本文以三氯化钛(TICl3)作为钛源，采用水热合成的方法，在自制的a．A1203载体表面制备-j'TS．1分子筛膜，并采用一些设备对其性能进行了表征。实验过程主要包括以下两步：第一步：制备TS．1分子筛膜。首先，我们考察了在合成TS．1分子筛膜过程中，模板剂四丙基氢氧化铵(TPAOH)的用量及晶化时间对其性能的影响

3、；然后根据得到的实验结果，采用两次水热合成的方法，在叶A1203载体表面合成TS．1分子筛膜，所得样品的摩尔配比为：1TEOS：0．01TICl3：0．16TPAOH：75H20。第二步：检测合成的TS．1分子筛膜的性能。本文采用了X射线衍射仪(XRD)、环境扫描电子显微镜(SEM)、傅立叶红外光谱测试仪(FT_瓜)、紫外可见反射光谱测试仪(Uv二Ⅵs)四种检测设备，对所合成的TS一1分子筛膜的结构、连续性、表面形貌以及钛物种的存在方式进行了表征。所得结果为：(a)在合成过程只有当TPAOH／Si

4、>，0．16时，才能得到理想的母液和晶化(合适的pH值)条件；Co)适宜的晶化时间为6天，如果延长晶化时间则会破坏TS．1分子筛膜的催化性能，针对此种情况，本文决定采取了两次水热合成的方法来制备TS．1分子筛膜；(c)所制备的样品为连续且高度交联的TS．1分子筛膜，而且钛元素完全以骨架钛的形态存在，没有锐钛矿等非骨架钛产生。关键词：TS．1分子筛膜三氯化钛水热合成法模板剂晶化时间ABSTRACTZeolitemembraneshavegoodchemical、mechanicalandtherma

5、lstabilitiesofinorganicmembranes，andalsohavethewell—definedporestructureofzeolites，SOzeolitemembraneshavewideapplicationsinthefieldsofgasseparationandmembranereactors．TS-1zeolitemembranenotonlyhasthesepropertiesofzeolitemembraneswithallMFI-typestructu

6、re，butalsohasremarkablecatalyticpropertiesinvariousreactionsinvolvingpartialoxidationoforganiccompoundsbydilutesolutionofH202atambientatmosphere，becausetransitionmetalTiisintroducedintotheframeworksofzeolite．SoTS．1zeofitemembranehasbeenthefocusofacade

7、micfields．Thesynthesistechniquehasnotbeenmaturebecausethereactionprocessneedsseverereactionconditionandhaslowerrepeatability，althoughtherehavebeensomereportsonthesynthesisofTS—lzeolitemembranenOW．Inthispaper，TS一1zeolitemembraneswerepreparedbyinsituhyd

8、rothermalcrystallizationmethodonporousa—A]1203substrateswithusingTICl3asTisource．anditspropertieswereinvestigatedbysomeinspectioninstruments．Thereweretwomainstepsinthisexperiment：ThefirststepispreparingTS-1zeolitemembranes．First，westudiedtheef