ts-1分子筛的合成及其催化丙烯环氧化的研究

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1、天津大学硕士学位论文TS-1分子筛的合成及其催化丙烯环氧化的研究姓名：张兆光申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：王亚权20070101摘要TS．1分子筛催化剂催化丙烯与H202的环氧化反应，由于具有反应条件温和、使用H202水溶液作氧化剂、反应速度快、选择性高、过程无污染等优点，受到研究者的重视，是一种极有希望的生产环氧丙烷(PO)的新方法。在环境问题日益受到重视的今天，开发应用于这一高效、洁净的新工艺的催化剂就显得尤为重要。本课题使用有机钛、硅原料，以自制TPAOH为模板剂合成了TS．1。用m

2、、XRD和SEM对合成的分子筛样品进行了表征；在不同条件下对合成的TS．1进行了焙烧处理；在高压、混合溶剂中对丙烯的环氧化反应进行了研究；同时在常压下对丙烯的环氧化进行了研究。结果表明，用有机钛、硅原料所合成的分子筛样品，具有典型的TS．1结构特征，即TS．1晶粒呈椭圆状，粒度约为0．2．0．39m。TS—l的活化需要在5500C空气氛围中焙烧6h，长时间的焙烧会降低丙烯环氧化的催化活性；而气氛不影响TS．1催化丙烯环氧化的活性。在混合溶剂中，1，2．二氯乙烷的加入能显著改善丙烯环氧化反应的结果，使双

3、氧水的转化率达97．8％，双氧水的有效利用率达99．5％，环氧丙烷的选择性达99．4％，环氧丙烷的收率达97．2％。常压条件下，TS．1催化丙烯环氧化反应的结果表明，最佳的反应条件为：0．4gTS-1，450C，反应时间1．5h，丙烯的流速60cm3／min，Ar气的流速60cm3／min。在这种条件下，双氧水的转化率为95．3％，双氧水的有效利用率为98．4％，环氧丙烷的选择性为85．3％，环氧丙烷的收率为81．5％。关键词：钛硅分子筛，TS．1，环氧化，1,2．二氯乙烷，环氧丙烷ABSTRACTT

4、itaniumsilicalite(TS—1)hasbeenshowntobeallefficientcatalystforthecpoxidationofolefmswithhydrogenperoxide．Theepoxidationofpropenehasbeeninvestigatedtosomeextentandprovedtobeacleanandeconomicallyviablealternativetotheexistingprocessesforpropeneepoxideprod

5、uction．Inthiswork，TS—1wassynthesizedbyusingorganicTiandSisources．tetrapropylammoniumhydroxideastemplateandcharacterizedbyFT-1R,XRDandSEM．TS-1wascalcinedatdifferentconditions．TheresultsshowedthatTS．1synthesizedwithorganicTiandSisourceshadthetypicalcharac

6、teristicsofTS-1，i．e．，withellipticshapesandparticlesizesof0．2-0．31am；TS-1shouldbecalcinedat5500Cfor5h；hi曲temperaturecalcinationsmightaffectitsactivityintheepoxidationofpropene；TS-1calcinedindifferentatmosphereshadnoeffectontheepoxidationofpropene．Theresu

7、ltsalsoshowedthatadditionofl，2-dichloroethaneinthereactionincreasednotonlytheconversationandutilizationefficiencyofH202，butalsotheselectivitytoPO．Undertheoptimalconditions，theconversationandutilizationefficiencyofH202andtheselectivityandtheyieldofPOwere

8、97．8％，99．5％，99．4％and97．21％，respectively．TS-lcatalyzedpropeneepoxidationwasalsostudiedatnormalatmospherewithsimultaneousseparationofthereactionproducts．Undertheoptimalconditions，theconversationandutilizationefficiencyofH202andthes