pdmsps中空纤维复合膜回收催化裂化干气中氢气的实验与理论研究

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1、訇近代第一所大学DUNDEDlN1895天串又兽TlANJINUNlVERSITY博士学位论文一级学科：业堂王猩刍撞盔学科专业：丝茎三茎作者姓名：自医生指导教师：塞9塞搓麴攮天津大学研究生院2005年3月摘要催化裂化干气中含氢量非常可观，利用气体膜分离技术回收干气中的氢气的研究已成为关于能源和环境的重要课题之一。对于高渗透速率和高渗透选择性的PDMS／PS中空纤维复合膜的研制开发和氢气膜分离过程传质机理的研究都是非常重要的研究内容。本论文以从催化裂化干气中回收氢气分离过程为研究内容，采用PDMS／

2、PS中空纤维复合膜对回收氢气分离过程进行了研究。选择聚砜(PS)中空纤维膜作为复合膜的基膜，为了弥补基膜致密层上的缺陷孔，选择透气性能优异的硅橡胶(PDMS)作为涂层材料。硅橡胶仅起到堵孔弥补缺陷的作用，起主导分离作用的是聚砜基膜的致密层。采用浸渍涂敷法制各了PDMS／PS中空纤维复合膜，用扫描电镜、红外光谱和TG／D11A等表征方法对硅橡胶涂层、聚砜基膜以及中空纤维复合膜的结构和性能等进行了剖析。其次，考察了基膜结构、基膜热处理温度、基膜热处理时问、PDMS浓度、催化剂用量、交联剂用量、交联时间

3、和浸渍时间以及涂敷次数等因素对复合膜气体分离性能的影响。通过分析得到了最佳制膜配方和制膜条件，截留分子量为20000的聚砜基膜分离效果较好。还考察了不同原料气压力、原料气流速、透过气中氢气分压和操作温度等工艺操作条件下PDMS／PS中空纤维复合膜的气体分离性能，氢气渗透速率可以达到16．12GPU，分离因子在40以上。还研究了气体在复合膜中的传质机理，首次将原料侧和透过侧边界层阻力引入至lJHenis’阻力模型中建立了基于Henis’阻力模型和边界层理论的串联阻力模型。利用串联阻力模型对气体通过P

4、DMS／PS中空纤维复合膜的传递过程进行了研究，估算得至tJPDMS／PS中空纤维复合膜的结构参数，揭示了边界层阻力对气体分离性能的影响，分析和考察了原料气流速、原料气压力和透过气中氢气分压等操作条件对阻力分布的影响，还分析了复合膜结构参数聚砜基膜致密层孔隙率、致密层厚度、致密层缺陷孔孔径和涂层厚度等对氢气渗透性能的影响，对PDMs／Ps氢气分离膜的进一步改进具有理论指导作用。最后，建立了描述氢气膜分离过程的设计型数学模型，该模型是基于气体混合物的线性流速建立的，通用性优于文献中基于气体流量所建立

5、的数学模型，可以广泛用于气体膜分离过程的模拟。采用四阶龙格一库塔法求解数学模型，研究了中空纤维丝长度、原料气处理量和透过气压力等对分离过程的影响。对采用PDMS／PS中空纤维复合膜从催化裂化干气中回收氢气的气体膜分离中试装置进行了初步设计，提出了中试装置设想和实验流程。关键词：气体分离；复合膜：PDMS／PS；氢气：串联阻力模型；边界层ABSTRACTThehydrogenofcatalyticcrackingdrygasisinveryvastscale．Separationandrecover

6、yofhydrogenusingmembranetechnologyisoneofthemostimportantsubjectsaboutenergyandenvironment．PDMS／PShollowfibercompositemembranes，whicharethe“resistancetype”membranes，aretheverysuitableforrecoveryofhydrogenfromcatalyticcrackingdrygas．’I'hepreparationand

7、applicationofPDMS／PScompositemembranesandthemasstransfermechanismofhydrogenmembraneseparationprocessarebothveryimportant．Inthisstudy，hydrogenrecoveryprocessfromthecatalyticcrackingdrygasWaSinvestigated．Firstly，thepolysulfonemembraneischoseasthesubstra

8、telayer，andPDMSisasthecoatinglayermaterialinordertocoverthesholrtageinthedenselayerofPS．ThedenselayerofPSplaysallimportantroleinhydrogenseparationprocess，butthePDMSlayeronlycovertheshortageinPSdenselayer．ThePDMS／PShollowfibercompositemembranes