四氮杂大环镍配合物%5bni(tim)%5d(clo4)2催化b-r化学振荡反应的研究

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1、中文摘要化学振荡反应从其被发现以来就引起了广大科学工作者的广泛兴趣。特别是以四氮杂大环配合物为催化剂的化学振荡反应一直是科研者关注的焦点，因为这类催化剂的结构与生物体内的一些酶的结构相似，此类振荡反应的研究对模拟生物体系化学振荡有重要意义。本文讨论了以四氮杂大环镍配合物[Ni(TIM)】(C104)2为催化剂，乙酰丙酮和丙二酸为有机底物的新型BR化学振荡体系的性质，TIM为2，3，9，lO一四甲基一l，4，8，l1一四氮杂大环十四．1，3，8，lO．四烯。具体体现在以下几个方面：一．化学振荡的绪论第一章介绍了化学振荡反应的发现、发展，

2、反应发生的基本条件和化学振荡的分类。并且以NF机理模型为基础，对以金属离子为催化剂的经典的Briggs—Rauscher振荡反应的机理给予了详细阐述。最后讨论了化学振荡在各个领域的应用和研究化学振荡的意义。二．化学振荡的实验第二章介绍了催化剂的合成和以畔i(TIM)】(C104)2为催化剂、乙酰丙酮为有机底物的新型BR化学振荡体系。按照文献的方法合成四氮杂大环镍配合物[Ni(TIM)】(C104)2，并运用红外光谱和元素分析对其进行结构表征，最终确定合成出来的物质为实验需要的目标物质[Ni(TIM)】(C104)2。然后以合成的物质为

3、催化剂建立了新型BR振荡体系，该体系为K103一乙酰丙酮一H202一硫酸一[Ni(TIM)】(C104)2振荡体系。同时详细研究了温度和体系中各组分的浓度对振荡参数的影响，并且探讨了外来物种对振荡的影响。结果表明I’浓度是化学振荡的控制因素，当温度高于313．15K时振荡停止，振荡周期(t。)与催化剂和碘酸钾的浓度在一定浓度范围内呈现良好的线性有关。最后以实验结果和NF机理为基础对该体系提出了可能的反应机理。第三章介绍了以丙二酸为有机底物的新型BR化学振荡体系。在酸性条件下，四氮杂大环镍配合物[Ni(TIM)](c10；)：催化的B—

4、R化学振荡反应的研究建立了Ⅺ03一丙二酸一H202一硫酸一[Ni(TIM)】(C104)2振荡体系。同时讨论了温度及各组分浓度的上下限，以及它们的改变对振荡行为的影响。结果表明随着温度的增加平均振荡周期逐渐减小。最后以实验结果和NF机理为基础对该体系提出了可能的反应机理。第四章为全文的总结，主要介绍了论文的研究内容及对机理的探讨结果。关键词：Briggs．Rauscher化学振荡；四氮杂大环镍配合物；乙酰丙酮；丙二酸IIABSTRACTAbstractChemicaloscillationreactionespeciallyanoVe

5、lchemicaloscillatingreactionWhichiscatalyzedbyamacrocyc“cnickel(II)complexhaVebeenarousedinterests矗．0mthemajorityofscientistssinceitwasdiscoVered．Themacrocyclicnickel(II)hasasimilarstrIJcmretosomeenzymesoflifesystem，sothestudyofitisimportanttosimulationofbiologicaloscil

6、lations．ThisanicIediscussesthenatureofthenewBRchemicaloscillationsystemwhichcatalystedbytetT．aazamacrocyclicnickelcomplexes[Ni(TIM)】(C104)2andwithacetylacetoneormalonicacidastheo唱anicsubstrate，Ⅵ，hereTIM=2，3，9，10一tetra]methyl一1，4，8，11一tetraazacyclotetradeca-l，3，8，10一tetr

7、aene．Thespecificswereshowedinthef．ollowingaspects：1．ThesummaryofchemicalOscillatingreactionThefirstchapterintroducessomeresearchofchemicaloscillation，suchasitshisto巧，deVelopment，thebasicconditions，seVeralusualoscillatingsystemsandsoon．WeexplainedthemechanismsofBriggs-Ra

8、uscheroscillatingsystemscatalystedbymetalionindetails，whicharebasedontheclassicalNFmodel．Finally，wediscussedth