MoS2纳米片阵列复合材料的可控合成及其电催化性能研究

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时间:2019-03-11

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1、分类号:O64UDC:540学号:15451282259密级:公开温州大学硕士学位论文MoS2纳米片阵列复合材料的可控合成及其电催化性能研究作者姓名:王倩培养类型:学术型专业名称:化学研究方向:微纳结构材料物理化学指导教师:马德琨教授完成日期:2018年3月12日温州大学学位委员会温州大学学位论文独创性声明本人郑重声明:所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知,除了文中特别加以标注和致谢的地方外,论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果,也不包含为获得温州大学或其它教育机构的学位

2、或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。论文作者签名:日期:年月日温州大学学位论文使用授权声明本人完全了解温州大学关于收集、保存、使用学位论文的规定,即:学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版,允许论文被查阅和借阅。本人授权温州大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索,可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。本人在导师指导下完成的论文成果,知识产权归属温州大学。保密论文在解密后遵守此规定。论文作者签名:导

3、师签名:日期:年月日日期:年月日MoS2纳米片阵列复合材料的可控合成及其电催化性能研究摘要电催化析氢和电催化还原二氧化碳是减缓能源危机和全球变暖的有利措施。但目前用于析氢反应和还原二氧化碳的电催化剂仍存在着活性位点少、导电性差、过电位高等缺点。在众多电催化剂当中,具有独特的电子结构、优异的电催化性能、良好的稳定性等优点的MoS2,一直备受关注。特别是,如何实现MoS2在水相中电催化还原CO2,仍然是一个科学难题。针对这些问题,本文采用构筑MoS2纳米片阵列结构,利用贵金属修饰和与惰性析氢催化剂相复合策略来提高MoS2的

4、电催化析氢性能和电催化还原CO2选择性。主要工作如下:(1)以氨水为溶剂,钼酸铵和硫代乙酰胺为原料,Mo网为基底,通过溶剂热法制备出金属型的MoS2纳米片阵列结构。在常温下,不需要使用额外的还原剂,利用合成的MoS2纳米片自身还原性,通过氧化还原反应将不同贵金属(Au、Pt、Pd)负载在MoS2纳米片上。以Pd/MoS2纳米片阵列为例,系统研究了Pd的尺寸与负载量等因素对其催化活性与稳定性的影响。这种利用金属型MoS2自身还原性室温负载贵金属的方法为设计其它高效电催化剂提供了新的思路。(2)在水体系中,通过水热法在不锈

5、钢网丝上生长MoS2纳米片状阵列结构,以合成的MoS2为基底,进一步通过水热转化制备出了PbMoO4/MoS2复合电催化剂。电化学还原CO2试验结果表明,PbMoO4的存在可以有效抑制MoS2的析氢反应,降低Pb电催化还原CO2的过电位。通过与单一PbMoO4和PbMoO4/MoS2核壳结构电催化还原CO2性能对比,得出MoS2边缘复合PbMoO4纳米小颗粒这种结构,更加有利于CO2的电催化还原。该工作对如何调控电催化剂在水相体系中还原CO2的选择性提供了有益参考。关键词:MoS2,贵金属,PbMoO4/MoS2,电催

6、化析氢,电催化还原二氧化碳IIICONTROLLABLESYNTHESISANDELECTROCATALYTICPERFORMANCESOFMOS2NANOSHEETARRAYSCMPOSITESABSTRACTTheelectrochemicalhydrogenproductionandreductionofcarbondioxidehasbeenrecognizedtobeanefficientwaytosolvetheenergycrisisandalleviateclimaticissue.Currenthyd

7、rogenevolutionreaction(HER)andCO2reductionreaction(RR)catasystsarestillfacingwithsomeproblemssuchaslessactivesites,poorconductivity,andhighover-potential.Amongmanyelectrocatalystsreported,low-costmolybdenumdisulfidehaveattractedmuchattentionduetotheiruniqueelect

8、ronicstructureandtheassociatedelectrochemicalproperties.Inparticular,itisstillascientificproblemtorealizetheelectrocatalyticreductionofCO2overMoS2inaqueoussolution.Co

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