温度和ph双重响应性水凝胶制备及其药物控制释放的研究

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1、摘要摘要智能水凝胶作为一种亲水性的刺激响应性聚合物材料，在药物控制释放领域引起了诸多研究者的关注。近来，在多重刺激以及快速刺激响应聚合物水凝胶方面的深入研究，使得智能水凝胶的应用研究具有更广阔的前景。本论文在前人工作的基础上，在温度和pH双重响应性的网络-接枝水凝胶的制备和应用方面进行了有益的探索，具体的工作如下：1.通过原子转移自由基聚合(ATRP)、可逆加成断裂链转移聚合(RAFT)和点击化学相结合的方法，成功制备了两种具有温度和pH双重响应性的网络-接枝水凝胶PDMAEMA(聚甲基丙烯酸二甲氨基乙酯)-g-PNIPAM(聚N-异丙

2、基丙烯酰胺)和PNIPAM-g-PDMAEMA。在一个末端含有两个叠氮基团的PNIPAM或者PDMAEMA是通过ATRP反应得到的，带有炔侧基的PDMAEMA或者PNIPAM的共聚物是通过相应单体与丙烯酸炔丙酯的RAFT共聚反应得到的，最后通过点击化学反应生成网络-接枝水凝胶。通过对水凝胶在不同温度和pH条件下溶胀行为的研究，发现该水凝胶表现出对温度和pH的快速刺激响应性、高溶胀比和溶胀收缩的可循环性。2.互换主网络和接枝链的位置，比较了两种的网络-接枝水凝胶在不同温度和pH介质中的溶胀行为，研究包括网络构筑、交联长度和接枝链长度等结构

3、因素对水凝胶溶胀行为的影响。3.以头孢曲松钠作为模型药物，以不同交联程度的PDMAEMA-g-PNIPAM作为药物载体，研究了该网络-接枝水凝胶在不同温度和pH条件下的药物控制释放行为。药物的释放速度和释放量随外界环境的改变而改变，并且交联结构的孔洞大小也对药物的装载和释放行为有影响。实验证明了该网络-接枝水凝胶可以被用作智能药物控制释放体系。关键词：原子转移自由基聚合、可逆加成断裂链转移聚合、点击化学、水凝胶、N-异丙基丙烯酰胺、甲基丙烯酸二甲氨基乙酯、药物控制释放IAbstractABSTRACTIntelligenthydroge

4、ls,amongstimulus-responsehydrophilicpolymermaterials,areofinterestindrugdeliverysystem.Recently,duetotheresearchdevelopmentofmulti-sensitiveandquick-responsivepolymerhydrogels,theapplicationofintelligenthydrogelsisahottopic.Basedontheresearchoftheprecursors,thisdissertat

5、iondescribesthesynthesisandapplicationofthedualthermo-andpH-sensitivenetwork-graftedhydrogels.Themainresultsofthisthesisarelistedasfollow:1.Dualthermo-andpH-sensitivenetwork-graftedhydrogelsmadeofpoly(N,N-dimethylaminoethylmethacrylate)(PDMAEMA)networkandpoly(N-isopropyl

6、acrylamide)(PNIPAM)graftingchains,theoppositeaswell,weresuccessfullysynthesizedbythecombinationofatomtransferradicalpolymerization(ATRP),reversibleaddition-fragmentationchaintransfer(RAFT)polymerizationandclickchemistry.PNIPAMorPDMAEMAhavingtwoazidegroupsatonechainendwas

7、preparedwithanazide-cappedATRPinitiator.Alkyne-pendingpoly(N,N-dimethylaminoethylmethacrylate-co-propargylacrylate)[P(DMAEMA-co-ProA)]orpoly(N-isopropylacrylamide-co-propargylacrylate)[P(NIPAM-co-ProA)]wasobtainedthroughRAFTcopolymerizationusingdibenzyltrithiocarbonateas

8、chaintransferagent.Thesubsequentclickreactionledtotheformationofthenetwork-graftedhydrogels.Thedualstim