环境响应性超分子水凝胶的制备及其药物缓释研究

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1、浙江工业大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所提交的学位论文是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的研究成果。除文中已经加以标注引用的内容外，本论文不包含其他个人或集体已经发表或撰写过的研究成果，也不含为获得浙江工业大学或其它教育机构的学位证书而使用过的材料。对本文的研究作出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人承担本声明的法律责任。作者签名：叶疏凤日期：≯J≯年j月)土’日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子舨，允许论文被查阅和借阅。本人授权浙江工业大学可以将本

2、学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。本学位论文属于l、保密口，在年解密后适用本授权书。2、不保密曰。(请在以上相应方框内打“、／”)日期：加忙年p月、，日日期：加re年厂月jr日浙江工业大学硕士学位论文环境响应性超分子水凝胶的制备及其药物缓释研究摘要基于聚(N-异丙基丙烯酰胺)(PNIAPM)的温度响应性水凝胶因其独特的理化性质而被广泛地应用在药物缓释方面，但是这类交联型的水凝胶具有较低的低临界溶解温度(LCST)，生物相容性差，载药过程复杂，限制了其在人体药物缓释和组织工程方面的应用。为了改善这一境况，我们尝试

3、通过0【．CD与客体分子之间的自组装行为来制备一种新颖的具有温度响应性的超分子水凝胶。该类超分子水凝胶的制备工艺简单，载药过程简便，特别是可通过对共聚物拓扑结构的设计与调控得到与人体体温相近的响应温度区间。基于此，本文设计了两种不同拓扑结构的包含PNIPAM及聚乙二醇单甲醚(MPEG)的共聚物客体分子，并通过其与0【。CD之间的主客体作用制备新型的温度响应性超分子水凝胶。通过红外(FTIR)、核磁(1HNMR)等手段验证了共聚物的成功制备；(DSC)、X射线衍射(XRD)、旋转流变等测试方法研究了超分子水凝胶的构筑方式，凝胶化动力学及响应温度，并通过体外药物缓释实验来探究其在生物

4、医药缓释方面的应用前景，从而取得了以下成果。(1)通过自由基聚合制各得到Poly(NIPAM．CO．MPEGMA)无规共聚物，该无规共聚物在水溶液中与Oc—CD组装形成超分子水凝胶，水凝胶的的凝胶化时间随MPEG的比例增多而缩短，而凝胶体系的LSCT则随着PNIPAM链段的增多而增大。以5一氟尿嘧啶(5-Fu)为浙江工业大学硕士学位论文模型药，测得该凝胶在38℃下缓释周期为12小时。(2)采用了RAFT的方法调节聚合物的分子拓扑结构制备得到两端为PNIPAM，中间是聚(聚乙二醇单甲醚甲基丙烯酸酯)(PMPEGMA)的三嵌段共聚物PNIPAM。b—PMPEGMA．b．PNIPAM，

5、之后与o【．CD组装制备具有温敏性的超分子水凝胶。通过凝胶化动力学研究得到，随着嵌段聚合物中MPEG链段的增多，体系的凝胶化时间也逐渐缩短；动态温度扫描流变性能结果显示已成功制备了两组响应温度区间接近人体体温的超分子水凝胶体系。体外缓释实验表明5．Fu在38℃下缓释周期延长到30小时以上，这为药物缓释提供了潜在的应用价值。关键词：超分子水凝胶，温度响应性，仪．环糊精，聚(肛异丙基丙烯酰胺)，可逆加成一裂解链转移自由基聚合浙江工业大学硕士学位论文THER蛆RICATl0NOFENVIRONⅣ【ENTALI己ESPoNSIVESUPRAMOLECULARHYDROGELANDDRUG

6、DELIVERYABSTRACTAseriesofthermo-·responsivehydrogelsbasedonPoly(N-isopropy·-lacrylamide)(PNIPAM)werepreparedasacartierforthesustaineddrugreleaseduetoitsuniquephysicochemicalproperties．However,thelowresponsetemperature，poorbiocompatibilityandthecomplexityofdrugloadingofthosecrosslinkedhydrogel

7、limitedtheapplicationonhumandrugreleaseperformanceandtissueengineering．Toimprovethesituation，anovelthermo—sensitivesupramolecularhydrogelbasedonself-assemblyofc【-cyclodextrinf0【一CD)andgustcopolymerswasfabricated．Thepreparationandloadingproces