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时间:2019-03-09
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1、光纤表面等离子共振传感器:仿生构建、功能修饰、应用与多通道设计Bioinspiredfabrication,functionalization,applicationandmultichanneldesignofopticalfibersurfaceplasmonresonancesensors一级学科:化学工程与技术学科专业:化学工程作者姓名:石瑟指导教师:何志敏天津大学化工学院二零一七年五月万方数据万方数据独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果,除了文中特别加以标注和致谢之处外,论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果,也不包
2、含为获得天津大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名:签字日期:年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津大学有关保留、使用学位论文的规定。特授权天津大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索,并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。(保密的学位论文在解密后适用本授权说明)学位论文作者签名:导师签名:签字日期:年月日签字日期:年月日万方数据万方数据摘要本文以光纤SPR传感器为研究对象
3、,以化学沉积为主要技术,借助仿生聚多巴胺(PDA)为多功能材料,利用普通或仿生加速的湿化学法以及金银置换反应,构建了光纤SPR与LSPR传感器;进一步表征其形貌结构、评价其传感性能,揭示制备机理;通过表面功能修饰后,探索其在生物传感中的应用;同时,设计与研制了多通道光纤SPR谱仪。主要研究内容及结果如下:(1)聚多巴胺修饰湿化学镀的金膜光纤SPR传感器及其性能研究:以湿化学镀(ELP)代替真空镀膜技术构建了灵敏且性能稳定的金膜光纤SPR传感器,并提供一种高效固定抗体方法。表征与评价了金膜传感器表面结构、灵敏度与稳定性。通过多巴胺(DA)在金膜上的自聚,构建了基于PDA修饰的金膜
4、SPR生物传感器,相对于常用的11-巯基十一烷酸修饰的金膜表面,PDA修饰的金膜传感器呈现更强的抗体固定能力与抗原检测灵敏度。(2)聚多巴胺加速湿化学镀构建光纤SPR传感器及其检测应用:受贻贝粘附蛋白启发,开发了PDA加速的ELP,简便、快速且高效地制备光纤SPR传感器。通过DA自身聚合将裸光纤快速功能化,形成的PDA层对金纳米种表现出极强的吸附能力,加速了整个ELP过程。详细考察与优化了DA聚合温度、DA聚合时间、镀膜时间等重要参数。相对于传统ELP,PDA加速的ELP制备的传感器表现出更优异的灵敏度、稳定性与再现性。进一步以IgG的检测为例,考察了所制备的传感器生物检测应用
5、性能。(3)基于Au-Ag双金属纳米环LSPR传感器:利用PDA中儿茶酚基团螯合并还原金属离子的能力,在光纤表面原位生长银纳米粒;通过置换反应与ELP,将光纤表面球状的Ag纳米粒改性为Au-Ag双金属纳米环。采用SEM、HRTEM、EDS、XPS对纳米环形貌、结构、元素分布与元素价态进行分析。结果表明:纳米环内外直径分别约为19nm与64nm,为多晶结构,金银元素以零价状态均匀分布于纳米环中。光纤SPR分析结果表明:环状形貌的形成极大提高了传感器灵敏度,Au的引入改善了Ag纳米传感器的稳定性。结合SPR与SEM技术对其形成过程进行跟踪,阐述了该双金属纳米环的形成机制。(4)多通
6、道光纤型SPR谱仪的研制:基于光开关对光路快速循环切换,结合串联式的样品流路,搭建了八通道光纤型SPR谱仪。设计了柔性的Y型光纤、一体式核心传感器、F型微量流通池,使仪器更简便、小型化。与棱镜检测系统集成,构建了“多通道光纤与棱镜复合型SPR谱仪”,并完成仪器性能测试。关键词:光纤SPR传感器,聚多巴胺,湿化学镀,置换反应,Au-Ag双金属纳米环,免疫实验,多通道I万方数据II万方数据ABSTRACTInthiswork,wearedevotedtothestudyoftheopticalfibersurfaceplasmonresonance(SPR)sensors.Insp
7、iredbytheadhesionandversatilityofpolydopamine(PDA),wedevelopedthefacile,rapidandeffectivestrategiestofabricatetheoptic-fiberSPRandLSPRsensorsbyusingtheelelctrolessplating(ELP),PDA-acceleratedELPandtheextendedgalvanicreplacementreaction(GRR).Themorp
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