高效多层光电极的制备及在光电析氢中的应用

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1、天津大学硕士学位论文高效多层光电极的制备及在光电析氢中的应用SynthesisofMulti-layerPhotocathodesforPhotoelectrochemicalHydrogenEvolution学科专业：化学工程研究生：徐心田指导教师：张国亮教授天津大学化工学院2017年5月万方数据万方数据独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得天津大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中

2、作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名：签字日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津大学有关保留、使用学位论文的规定。特授权天津大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。（保密的学位论文在解密后适用本授权说明）学位论文作者签名：导师签名：签字日期：年月日签字日期：年月日万方数据万方数据中文摘要能源短缺是21世纪面临的严峻问题，寻找可持续的清洁能源不仅能够解决能源危机，还可减少由化石燃料燃烧导致的环境污染。利用半导体材料构建光电极并用

3、于光电催化产氢是一项新兴的能源技术，该技术能够将太阳能转化为电能并用来电解水制备氢气。本文以在可见光区域具有高响应值的氧化亚铜（Cu2O）为基础，选取二氧化钛（TiO2）、石墨相碳三氮四（g-C3N4）等材料作为Cu2O的保护层，并负载二硫化钨（WS2）作为析氢催化剂构建光电极，研究不同光电极的光电催化性能。本文的主要研究成果总结如下：（1）在65℃恒温水浴，pH=11.0，工作电位为-0.4VvsAg/AgCl条件下，以导电玻璃作为载体利用电沉积法制备Cu2O薄膜。同时，使用三聚氰胺作为前驱体制备g-C3N4作为保护层，并通过锂插层的方法制备混合相（1T-、2H-）的WS-22作

4、为最外层析氢催化剂，制备Cu2O/g-C3N4/WS2光电极。在100mWcm（λ>420nm）的光照条件下，Cu2O/g-C3N4/WS2光电极在pH=6.0时，析氢过电位可以低至-0.23V（vs.RHE）。当外加偏压为-0.55V（vs.RHE），电流密度能达到-9.5mAcm-2，光电析氢效果优异。（2）为了进一步改善光电极的稳定性，提高光电极的析氢效率，我们在导电玻璃上利用电镀方法添加一层纳米金薄膜，通过优化，确定纳米金薄膜的最佳制备条件：HAuCl4溶液浓度为1.25mM，电压为-1VvsAg/AgCl，电镀时间为300s。此外，还采用提拉浸渍法在Cu2O表面负载T

5、iO2作为保护层，以其代替g-C-23N4，制备Au/Cu2O/TiO2/WS2光电极。在100mWcm（λ>420nm）的氙灯照明下，Au/Cu2O/TiO2/WS2光电极稳定性有明显提高，外加偏压为-0.6V（vs.RHE）时，电流密度能达到-9.1mAcm-2。（3）本论文采用多层自组装的方法来制备光电极，g-C3N4和TiO2既可以作为保护层，又可以与Cu2O形成异质结，促进光电子在界面处的传输，从而大幅度降低光生电子和空穴的复合概率，提高光电转换效率，同时我们采用锂插层法制备的混合相WS2，并将其作为最外层析氢催化剂，用于提高光电流和电解水产氢的效率。光电极制备方法简

6、单，实验参数可控，改良后的Au/Cu2O/TiO2/WS2光电极稳定性强，析氢效率高。关键词：氧化亚铜，硫化钨，多层光电极，光电催化，氢气I万方数据II万方数据ABSTRACTThefossilenergydepletionandenvironmentalpollutionaretwochallengesthatlimitingthesustainabledevelopmentofhumansocietyandeconomyinthe21stcentury.Hydrogenevolutionhasattractedgreatinterestasaneffectivewayofcon

7、vertingsunlightintochemicalenergyintheformofhydrogen,whichisgreen,environmentalfriendlyandsustainable.Photoelectrochemical(PEC)watersplittingisanemerginghydrogenproductiontechnologybyutilizingthesolarlight.Thistechnologyintegratesinthes