全固态锂电池用新型聚环氧乙烷基聚合物电解质的研究

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1、全固态锂电池用新型聚环氧乙烷基聚合物电解质的研究Theresearchofnovelpolyethyleneoxidebasedpolymerelectrolytesforall-solid-statelithiumbattery工程领域：化学工程作者姓名：陈博指导教师：徐强副教授企业导师：许晓雄研究员天津大学化工学院二零一七年五月万方数据万方数据独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得天津大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本

2、研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名：签字日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津大学有关保留、使用学位论文的规定。特授权天津大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。（保密的学位论文在解密后适用本授权说明）学位论文作者签名：导师签名：签字日期：年月日签字日期：年月日万方数据摘要摘要传统液态锂离子电池经常会发生电解液泄漏和自燃等安全事故，所以全固态聚合物电解质（SPE）以其独有的安全性获得了良好的发展机遇。为了提

3、高SPE的室温锂离子电导率，进一步促进全固态聚合物锂离子电池的发展，本文从对聚环氧乙烷（PEO）基电解质进行改性和开发新材料两个方面出发，设计和制备出了低成本、高安全性、强机械性能和优电化学稳定性等特点的新一代固态聚合物电解质。具体研究结果如下：（1）向PEO基电解质中引入三元硫化物Li10GeP2S12（LGPS）和固体增塑剂丁二腈（SN），并系统的考察了各组分配比，得到PEO-LiTFSI-1%LGPS-10%SN-5-1电解质展现出最高的室温电导率9.10×10Scm（约为PEO-LiTFSI的15倍），且具有较宽的电化学稳定窗口（0~5.5V），和良好的对锂稳定性。此外，在40°C下，

4、用其组装的全固态锂离子电池也表现出优越的循环倍率性能，0.1C和0.5C-1-1时的首次放电比容量分别为160.6mAhg和138.4mAhg，且60周后容量保持率都在90%以上；同时也给出了活化过程产生的相关原因。（2）采用一锅法，通过使三羟甲基三缩水甘油醚（TMPEG）和聚乙二醇二胺（NPEG）发生开环交联反应，制备了一种全新的TMPEG-NPEG固态网状聚合物电解质（SNPE）材料。当TMPEG与NPEG摩尔比为2:1，NPEG的分子量为+4000，EO/Li=16时，TMPEG-NPEG[2:1]-16:1电解质在30°C下电导率最高，-4-1达到1.10×10Scm（约为PEO-Li

5、TFSI的18倍）。同时，它还具有较宽的电化学窗口（0~5.4V），良好的对锂稳定性和杰出的机械性能。其组装的LiFePO4/Li电池在60°C下具有优异的循环倍率性能，0.2C和1C的初始放电比容量分别-1-1为161.7mAhg和132.7mAhg，且循环100周后的容量保持率分别为90.6%和90.5%。关键词：全固态锂电池，固体聚合物电解质，活性填料，活化过程，交联反应，一锅法I万方数据ABSTRACTABSTRACTThetraditionallithiumbatterywasoccasionallyaccompaniedbyelectrolyteleakage,spontaneou

6、scombustionandothersafetyincidents.Therefore,thesolidpolymerelectrolyte(SPE)hasagoodopportunitytobedevelopedbyitsuniquesafety.InordertoimprovetheconductivityofSPEatroomtemperature,andpromotethefurtherdevelopmentofall-solid-statelithiumbatterywithpolymerelectrolyte,wehavedesignedandpreparedtwokindsof

7、polymerelectrolytewithgoodperformanceinthispaper:firstly,wemodifiedthePEO-basedpolymerelectrolyte;secondly,wecreatedanewtypeofpolymerelectrolytematerial.Additionally,thesesolidpolymerelectrolyteshavet