l-赖氨酸功能化腈纶纤维的制备与应用

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1、L-赖氨酸功能化腈纶纤维的制备与应用PreparationandapplicationofL-lysinefunctionalizedpolyacrylonitrilefiber学科专业:化学研究生:刘园园指导教师:马宁副教授天津大学理学院二零一七年五月万方数据独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果,除了文中特别加以标注和致谢之处外,论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果,也不包含为获得天津大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名:签

2、字日期:年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津大学有关保留、使用学位论文的规定。特授权天津大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索,并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。(保密的学位论文在解密后适用本授权说明)学位论文作者签名:导师签名:签字日期:年月日签字日期:年月日万方数据摘要近年来,与酶催化和金属催化相比,小分子催化剂正发挥着优良的催化作用。其中,α-氨基酸作为一种天然的、环保的有机小分子,不仅是人体所需要的营养物质,而且由于其独特的结构,即既含有氨基又含有羧基,被越来越多的

3、应用于催化领域。比如其可以有效地催化Knoevenagel缩合反应、aldol反应、Michael加成反应等。但是这些催化反应一般难以避免地使用到有机溶剂作为反应介质,并且氨基酸等小分子催化剂存在重复使用困难、不易回收等不足。为了克服小分子催化的缺点,研究者们以多种多样的物质作为载体,将具有催化活性的成分成功地负载到载体上,从而制备出绿色环保、易于分离并有良好重复使用性的非均相催化剂。本文以廉价易得的腈纶纤维为载体,将L-赖氨酸固载到腈纶纤维上,成功地合成出L-赖氨酸功能化腈纶纤维(PANLF)。通过对反应条件的优化,得到了修饰度较好的功能化腈纶纤维,并且利用元素分析、红外光谱仪、扫

4、描电子显微镜分别对该功能化腈纶纤维进行了系统的表征,结合原子吸收测定钠离子的存在,确定了该纤维催化剂的结构。将该功能化腈纶纤维应用于催化Knoevenagel缩合反应。首先探讨了不同pH值的缓冲溶液对纤维催化活性的影响,并优化了反应时间、温度、溶剂等条件,结合反应现象,探讨了表面活性剂对反应的影响,进一步探讨了该纤维催化剂的功能化程度对反应的影响。最后,我们对底物的适用性以及催化剂的重复使用性进行了系统的考察,并与其他催化剂进行了比较。实验结果表明,该催化体系对于水做溶剂具有独特的选择性,并且反应条件温和、操作简便、催化剂易于分离、并且具有较好的可重复使用性等优点。关键词:腈纶纤维,

5、L-赖氨酸,固载催化剂,Knoevenagel缩合反应I万方数据ABSTRACTInrecentyears,organicmoleculesareactingasexcellentcatalystscomparedtoenzymesandmetals.Amongthem,α-aminoacids,whichareakindofnaturalandenvironmentallyfriendlyorganicmolecules,arenotonlyusedasthenutrientswehumanneed,butalsoappliedtothecatalyticfieldfortheir

6、uniquestructurescontainingbothaminoandcarboxylgroups.Forexample,theycaneffectivelycatalyzeKnoevenagelcondensation,aldolreaction,Michaeladditionandsoon.However,thesecatalyticreactionsaredifficulttoavoidusingorganicsolvents,andorganicmoleculessuchasaminoacidsaredifficulttorecoverandreuse.Inordert

7、oovercometheshortcomingsofsmallmoleculecatalysis,theresearchersusedavarietyofsubstancesassupporters,loadedthecatalyticingredientssuccessfullyontothesupporterstoprepareheterogeneouscatalyststhatareeasytoseparateandhavegoodreusabili

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