含氨基酸衍生物的MOFs孔道调控及吸附性能研究

《含氨基酸衍生物的MOFs孔道调控及吸附性能研究》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、学号：12102605常州大学硕士学位论文含氨基酸衍生物的MOFs孔道调控及吸附性能研究研究生张琪指导教师张致慧学科、专业名称化学工艺研究方向吸附分离2015年6月PoreControlandAdsorptionPropertiesofMetal-OrganicFrameworks(MOFs)BasedonAminoAcidDerivatesADissertationSubmittedtoChangzhouUniversityByZhangQi(ChemicalTechnology)DissertationSupervisor:Prof.ZhangZhi-HuiJune,2015常州大学学位论

2、文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文是本人在导师指导下独立进行的研究工作及取得的研究成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在论文中以明确方式标明。本人已完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者签名：签字日期：年月日学位论文版权使用授权的说明本学位论文作者完全了解常州大学有关保留、使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属常州大学。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许论文被查阅和借阅。学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以采用影印、缩印或

3、扫描等复制手段保存、汇编本学位论文。保密论文注释：本学位论文属于保密范围，在年解密后适用本授权书。非保密论文注释：本学位论文不属于保密范围，适用本授权书。学位论文作者签名：签字日期：年月日导师签名：签字日期：年月日中文摘要金属有机骨架材料(MOFs)作为一种新型的多孔材料，是沸石之外又一类重要的纳米材料。此类材料的磁、电、吸附、催化性能和特殊的结构引起了广泛的关注。本论文设计并合成了三种N-(吡啶甲基)-氨基酸配体，并利用红外、核磁共振氢谱、热重分析等对其结构进行了表征。利用常温挥发法、水热法及溶剂热法，同过渡金属构筑出一系列新型的手性氨基酸衍生物配合物，对其结构进行了表征并研究了其性质。具体

4、内容如下：1.选用4-吡啶甲醛分别与L-天冬氨酸、L-亮氨酸和L-缬氨酸反应得到：N-(4-吡啶甲基)-L-天冬氨酸(4L-H2pasp)、N-(4-吡啶甲基)-L-亮氨酸(4L-Hpleu)和N-(4-吡啶甲基)-L-缬氨酸(4L-Hvgly)共三种配体，用核磁、红外等对其进行了表征。再将配体同过渡金属构筑出四种配合物1–4，分别为{[Mn(4L-pasp)(2H2O)]·H2O}n(1)、{[Zn(4L-pasp)(H2O)]·H2O}n(2)、[Cu(4L-pleu)(Cl)]n(3)和{[Zn(4L-vgly)Cl]·2H2O}n(4)。晶体结构表明，1和2都是1D链状结构，通过氢键的

5、作用，最终形成一个3D结构；3和4为3D网络结构。另外用均苯三甲酸(H3BTC)与Cu盐合成经典微孔MOF[Cu3(BTC)2(H2O)3]n(Cu-BTC)。并对所有化合物的红外光谱、XRD谱图、热重和荧光性质进行了研究。2.重点研究了多孔MOF4和Cu-BTC对正己烷(n-C6)和2-甲基戊烷(i-C6)的吸附分离性能。其中MOF4吸附n-C6和i-C6的静态饱和吸附量-1-1-1-1分别为1.50g·g和0.20g·g，Cu-BTC的分别为0.24g·g和0.25g·g。-1-1而4对n-C6和i-C6的动态饱和吸附量分别为1.24g·g和0.29g·g，-1-1Cu-BTC对n-C6和

6、i-C6的动态饱和吸附量分别为0.22g·g和0.21g·g。然后将4和Cu-BTC分别进行对n-C6/i-C6混合体系的动态分离实验，发现4对二者的分离系数(4.24)大于Cu-BTC(1.07)的。研究结果表明MOF4与Cu-BTC相比对正异构烷烃有更优异的吸附分离性能。这些成果都为进一步研究正异构烷烃的分离提供了理论和实践经验。3.本文还研究了4和Cu-BTC对染料和碘的吸附或光催化效果。对于MOF4，在紫外光照射20min后，污染物亚甲基蓝(MB)达到将近100%的去除率，而甲基橙(MO)和罗丹明B(RhB)的去除率分别为80%和50%，但随着时间的延长，后二者的降解率也慢慢达到了10

7、0%。对于Cu-BTC，I-1对MB的饱和吸附量为7mg·g，而对结晶紫(CV)和甲基红(MR)的饱和-1-1吸附量分别为11mg·g和13mg·g。I2吸附实验表明MOF4对I2的饱和-1-1吸附量为0.99g·g，而Cu-BTC的为0.66g·g。此部分的研究为今后染料和放射性I2的光催化降解和吸附分离应用提供了实验基础。关键词：氨基酸，MOFs，荧光，吸附，光催化IIABSTRACTAsan