有机胺及季铵盐插层α-磷酸锆复合物的制备和对苯酚类化合物的吸附

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1、学号：08101118常州大学硕士学位论文有机胺及季铵盐插层α-磷酸锆复合物的制备和对苯酚类化合物的吸附研究生姚微指导教师陈若愚教授学科、专业名称化学工艺研究方向无机功能材料2011年3月PreparationofOrganicAminesandQuaternaryAmmoniumSaltsIntercalatedα-zirconiumPhosphateCompoundsandtheirApplicationinAdsorptionofPhenolicCompoundsADissertationSubmittedtoChangzhouUniversityByYaoWei(Che

2、micaltechnology)DissertationSupervisor:Prof.ChenRuoYuMarch,2011中文摘要α-ZrP是一种阳离子型层状化合物，其插层复合物对废水中有毒物质具有一定的吸附能力。本文通过直接插层和胶体化后组装插层制备了有机胺及季铵盐插层α-ZrP的复合物，利用XRD，FTIR，SEM和TG等测试手段对插层复合物进行了表征。考察了插层复合物吸附水中苯酚、氯苯酚及甲基苯酚的性能，探讨了插层复合物吸附酚的影响因素和吸附机理。主要研究内容如下：1．采用直接插层法制备丁胺插层α-ZrP复合物(BA-ZrP)和苯胺插层α-ZrP复合物(Ben-ZrP

3、)；采用胶体化后组装插层，以四丁基氢氧化铵为胶体化试剂，制备三辛胺插层α-ZrP复合物(TOA-ZrP)。结果表明，有机胺的插入不会破坏磷酸锆的层板结构，但能增大层间距，其中BA-ZrP、Ben-ZrP和TOA-ZrP的层间距分别增至1.89、1.27和2.23nm，且插层复2合物的结晶度较好；插入的TOA分子与α-ZrP层板上的HPO4基团以静电吸引的形式结合。2．将有机胺插层复合物对水中苯酚类化合物进行吸附。结果表明，TOA-ZrP对水中苯酚、2-氯苯酚和2,4-二氯苯酚具有较高的吸附容量，吸附量分别为0.509、0.932和1.212mmol/g，吸附效果优于BA-Zr

4、P；而Ben-ZrP不吸附苯酚，且对2-氯苯酚和2,4-二氯苯酚的吸附量很小；有机胺插层复合物对三种酚的吸附量顺序为：2,4-二氯苯酚＞2-氯苯酚＞苯酚。3．利用甲胺消弱α-ZrP层板间作用力，制备了不同季铵盐含量的插层复合物，推测了季铵盐的长碳链在磷酸锆层间的排布情况，探讨了插层复合物对酚的吸附机理。结果表明，季铵盐阳离子在磷酸锆层间理想的排列方式是呈上下交叉排列，与层板上的阴离子P—O以静电吸引的方式结合；季铵盐插层复合物对酚的吸附性能很好，其中CTAB-ZrP对酚的吸附效果最好；溶液pH对吸附有一定影响，CTAB-ZrP主要是吸附−C6H5OH，而不是C6H5O；通过对

5、不同疏水性的酚的吸附，表明CTAB-ZrP对酚的吸附量与酚的疏水性成正相关，而与酚的酸性无关；Henry型和Freundlich型吸附等温方程都能很好的拟合CTAB-ZrP对酚的吸附过程，表明吸附主要是酚在插层复合物层间有机相中的分配作用所致。关键词：α-磷酸锆；插层复合物；酚；吸附；分配IABSTRACTα-ZrPisknownasacationiclayeredcompound,anditsintercalationcompoundshaveacertaincapacitytoadsorbtoxicsubstancesfromwastewater.Inthispaper,t

6、heorganicaminesandquaternaryammoniumsaltswereintercalatedα-ZrPbydirectintercalationandexfoliationintercalation.TheintercalationcompoundswerecharacterizedbyXRD,FTIR,SEM,TG,andsoon.Theintercalationcompoundswerestudiednotonlytheadsorptionperformancetophenol,chlorophenolandcresol,butalsotheaffec

7、tingfactorstoadsorptionofphenolsandtheadsorptionmechanism.Themaincontentswereconcludedasfollows:1.Thebutylamineintercalatedα-ZrP(BA-ZrP)andtheanilineintercalatedα-ZrP(Ben-ZrP)werepreparedbydirectintercalation.TheTOAintercalatedα-ZrP(TOA-ZrP)wasprep