MEL型分子筛膜的制备及其渗透汽化性能研究

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1、学号：12102505常州大学硕士学位论文MEL型分子筛膜的制备及其渗透汽化性能研究研究生吴琦刚钟璟教授指导教师韶晖副教授学科、专业名称化学工程研究方向膜分离2015年6月StudiesonSynthesisandPervaporationPerformanceofMELZeoliteMembraneADissertationSubmittedtoChangzhouUniversityByWuQigang(ChemicalEngineering)DissertationSupervisor:Prof.ZhongJ

2、ingJune，2015常州大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文是本人在导师指导下独立进行的研究工作及取得的研究成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在论文中以明确方式标明。本人已完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者签名：签字日期：年月日学位论文版权使用授权的说明本学位论文作者完全了解常州大学有关保留、使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属常州大学。学校有权保留并向国

3、家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许论文被查阅和借阅。学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编本学位论文。保密论文注释：本学位论文属于保密范围，在年解密后适用本授权书。非保密论文注释：本学位论文不属于保密范围，适用本授权书。学位论文作者签名：签字日期：年月日导师签名：签字日期：年月日中文摘要MEL型沸石分子筛膜拥有优良的孔道结构、较高的硅铝比、良好的热稳定性和选择吸附性，将其应用于渗透汽化分离混合溶液，具有高效、环保、节能等优势。本文制备了全硅及杂原子掺杂的MEL

4、型沸石分子筛膜，优化了合成条件，研究了其对有机物/水混合液的渗透汽化分离性能。采用二次生长法在α-Al2O3支撑体上制备了Silicalite-2分子筛膜，通过XRD和SEM等手段对分子筛膜的结构及形貌进行了表征。考察了晶化时间、晶化温度、模板剂用量以及水含量对分子筛成膜的影响。在摩尔配比为n(TBAOH):n(TEOS):n(H2O)=1:3:100，晶化时间48h，晶化温度130°C下所制备的膜完整致密，且不含有杂晶。渗透汽化性能显示，合成的Silicalite-2分子筛膜优先透过有机物。随着料液温度的升高和

5、进料浓度的降低，渗透通量和分离因子增大。在70°C下，分离5wt.%的乙醇/水、乙酸/水和DMF（二甲基甲酰胺）/-2-1-2-1水溶液时，渗透通量分别为1.12kg⋅m⋅h、1.14kg⋅m⋅h和0.87-2-1kg⋅m⋅h，分离因子分别为5.1、1.6和2.4。在Silicalite-2分子筛膜中掺杂了Sn原子，制备了不同Sn/Si摩尔比的Sn-silicalite-2分子筛膜。XRD和SEM表征结果显示，支撑体表面形成了均匀致密的MEL型分子筛膜，晶体粒径约4~6μm，膜厚度为25~40μm。FT-IR和U

6、V-Vis表征结果显示，Sn原子进入到MEL型分子筛骨架中。渗透汽化实验结果表明，Sn-silicalite-2分子筛膜的渗透通量和分离因子均随料液温度的升高和进料浓度的降低而增大。合成液中Sn/Si摩尔比为0.03时，所制备的Sn-silicalite-2分子筛膜对有机物的选择透过性较好。在料液温度为70°C，进料浓度为5wt.%的条件下，乙醇/水、乙酸/水和DMF/水溶液的渗透通量分别为1.28-2-1-2-1-2-1kg⋅m⋅h、1.13kg⋅m⋅h和0.99kg⋅m⋅h，分离因子分别为6.3、12.7和5

7、.6。进一步，将B、Ti和Zr等杂原子掺杂入MEL型分子筛，制备了B-silicalite-2、Ti-silicalite-2和Zr-silicalite-2分子筛膜。XRD、FT-IR、UV-Vis和SEM表征结果显示，M-silicalite-2分子筛膜完整均匀，α-Al2O3支撑体表面为典型的MEL型分子筛特征峰，且不含杂质峰，IB、Ti和Zr进入分子筛骨架中。渗透汽化实验表明，B-silicalite-2、Ti-silicalite-2和Zr-silicalite-2分子筛膜的渗透通量和分离因子均随料液温

8、度的升高和进料浓度的降低而增大。Ti原子掺杂的MEL型分子筛膜具有较好的有机物选择透过性。在料液温度为70°C，进料浓度为5wt.%的条件下，Ti-silicalite-2分子筛膜分离乙醇/水、乙酸/水和-2-1-2-1DMF/水溶液的渗透通量分别为1.27kg⋅m⋅h、1.23kg⋅m⋅h和0.98-2-1kg⋅m⋅h，分离因子分别为53、2.6和6.4。关键词：二次生