基于γ-Fe2O3膨润土光芬顿体系的构建及催化降解染料研究.pdf

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1、分类号:密级:公开学号:2014118005单位代码:10759石河子大学硕士学位论文基于γ-Fe2O3膨润土光芬顿体系的构建及催化降解染料研究学位申请人陈珊珊指导教师刘志勇(教授)申请学位门类级别工学硕士学科、专业名称化学工艺研究方向光催化材料所在学院化学化工学院中国·新疆·石河子2018年6月ConstructionandCatalyticdegradationofDyesbasedonγ-Fe2O3BentonitePhoto-FentonsystemADissertationSubmittedtoShiheziUniversityInPartialFu

2、lfillmentoftheRequirementsFortheDegreeofMasterofEngineeringByChenShanshan(ChemicalTechnology)DissertationSupervisor:Prof.LiuZhiyongJune,2018摘要摘要高级氧化法(AOPs)可产生具有强氧化能力的羟基自由基(•OH),在处2+3+理有机废水方面取得了一定的进展。AOPs法中Fenton反应(H2O2+Fe/Fe)由于具有较强的氧化降解有机物的能力,引起人们广泛的关注。然而,Fenton反应有一些自身的缺点,如pH范围较窄、H2

3、O2成本高、催化剂回收困难、反应过程中易产生铁泥等。为了克服这些缺点,开发非均相photo-Fenton代替Fenton反应,包括铁离子、铁团簇或铁氧化物的固定等。因此,选择适当的载体用来合成高稳定性、高活性的非均相催化剂是该技术的关键。膨润土储量丰富、环境友好、具有比表面积大、吸附能力强等特点,是理想的催化剂载体。本文首先利用阳离子交换法制备磁性氧化铁柱撑膨润土(γ-Fe2O3-P-Bent),然后基于γ-Fe2O3-P-Bent构建光芬顿的体系,以有机染料罗丹明B(RhB)溶液模拟有机污染废水,评价了复合催化剂在photo-Fenton体系中的催化降解性能

4、,取得的主要成果和结论如下:(1)采用阳离子交换法制备了磁性γ-Fe2O3-P-Bent,并研究了其在紫外光下降解RhB的性能。引入十六烷基三甲基溴化铵,一方面作为模板剂,煅烧过程中控制γ-Fe2O3的晶型的形成;另一方面作为膨胀剂,有机改性膨润土,提高膨润土的比表面积。该方法制备的磁性催化剂操作简单、催化活性强、稳定性高,且在pH值3.28-9.17范围内具有较高的光催化活性。在最佳条件下(RhB浓度为20mg/L,pH为4.25,γ-Fe2O3-P-Bent用量为0.20g/L,H2O2用量为10mM),催化反应30min时染料降解率为97.8%,其矿化率

5、为79.3%。催化剂循环使用五次后,对RhB溶液的降解率为90.5%,表明催化剂具有很好的催化稳定性。γ-Fe2O3-P-B催化剂的饱和磁化强度值为10emu/g,外加磁场作用下能够迅速从溶液分离。(2)将可见光响应型半导体光催化剂BiVO4引入非均相Fenton反应中,采用水热法制备不同BiVO4负载量的BiVO4/γ-Fe2O3-P-Bent(Bi-Fe-Bt)催化剂,并研究了其在可见光下降解RhB的性能。BiVO4的加入使得γ-Fe2O3-P-Bent的可见光区响应范围变大,复合后的光催化剂具有更好的可见光催化活性。研究结果表明,在BiVO4掺杂量为10

6、%wt时,反应表现出了优越的可见光降解性能。相同反应条件下(10%Bi-Fe-Bt为0.20g/L,pH为5.6,H2O2用量为10mM),与γ-Fe2O3-P-Bent相比,10%Bi-Fe-Bt具有更高的光催化活性,催化反应20min时染料降解率为93.2%,120min后几乎完全降解。催化剂循环使用五次后,降解效率仍能达到98%以上,表明催化剂具有很好的催化稳定性。负载BiVO4后复合催化剂的饱和磁化强度值为8.71emu/g,可通过外加磁场,实现从溶液中迅速分离。I摘要(3)以聚乙烯醇为骨架,将导电高分子聚吡咯(PPy)引入非均相Fenton反应中,采

7、用循环冷冻解冻法和冷冻干燥法相结合技术,制备了PPy/BiVO4/γ-Fe2O3-P-Bent(PPy-Bi-Fe-Bt)气凝胶基光芬顿催化剂,并研究了催化剂在太阳光下降解RhB的性能。以导电高分子气凝胶为载体,负载光芬顿催化剂,用来降解RhB溶液,不仅可以增大催化剂比表面积,同时还增大了催化剂与RhB溶液表面接触面积,而且气凝胶不需要外力作用下即可回收,一步即可将催化剂分离,解决了光催化剂在实际应用中回收困难的问题。在最佳条件下(温度为o20C,pH为4.5,H2O2用量为5mM),催化反应30min时染料降解率为97.5%,60min后几乎完全降解。催化剂

8、循环使用五次后,对RhB溶液的降解率为

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