纳米tio2复合膜的组装及光催化性质研究

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1、摘要摘要TiO2薄膜光催化分解污染物已成为目前最具发展前景的环境治理技术之一。负载型二氧化钛（TiO2）薄膜能有效克服粉体材料易聚集、难回收的问题，而且对于透明的薄膜，还能有效地利用太阳光线，因此受到了人们的广泛关注。本论文采用静电自组装的技术，将带正电荷的TiO2纳米溶胶与带相反电荷的聚电解质功能基团（TSA、PAAS等）层层交替沉积组装，成功制备了一系列具有不同厚度与层状结构的{TiO2/TSA}n和{TiO2/PAAS}n复合薄膜；将一步还原的技术引入到复合膜的制备过程中，合成了具有更强光催化性能的{TiO2

2、/TSA-Ag}n、{TiO2/PAA-Ag}n纳米复合薄膜。并以刚果红溶液作为模拟有机染料废液，适时考察了各类复合膜的光降解催化性能。为制备新型光降解催化薄膜及其掺杂薄膜的制备提供了有效地参考依据。本论文的主要内容如下：第一部分：聚丙烯酸钠作为高分子絮凝剂的一种，可以有效地促进水体中悬浮颗粒及有机废弃物的沉降，因而以其良好的絮凝效果、脱色能力和消毒能力等优点在废水处理过程中起着不可替代的作用。本论文采用醇盐法制备了带正电荷的TiO2溶胶，利用其与聚丙烯酸根离子之间的静电吸附作用，选用静电自组装技术，层层交替沉积在

3、基底上自组装了具有多孔等复杂表面结构的{TiO2/PAAS}n复合薄膜，该多孔结构有利于水体中染料分子扩散进复合膜内部，与光催化剂充分接触。以刚果红溶液为有机染料废液的模拟体系，考察了复合膜作为光催化剂对紫外光降解有机染料的催化效果。结果表明，20双层{TiO2/PAAS}n复合薄膜-1-2的光催化降解速率常数能达到0.39584h.cm，其值明显大于相同层数纯TiO2-1-2薄膜的光催化降解速率常数0.13487h.cm。第二部分：利用硅钨酸（TSA）在紫外光照射下还原硝酸银（AgNO3）溶液制备TSA-Ag复合

4、纳米粒子，通过层层静电自组装（LBL）技术将TSA和纳米Ag沉积到TiO2薄膜中，制备出{TiO2/TSA}n复合膜和含Ag纳米粒子的{TiO2/TSA-Ag}n复合膜。{TiO2/TSA-Ag}n复合膜中Ag纳米粒子分散性好，大小均一，粒径约为60nm。SEM结果显示随着TSA-Ag在TiO2薄膜表面沉积时间的延长，Ag纳米粒子的吸附量明显增加。光催化降解刚果红的实验表明，相比I纳米TiO2复合膜的组装及光催化性质研究于纯TiO2薄膜与{TiO2/TSA}n复合膜，{TiO2/TSA-Ag}n无机纳米复合多层膜对

5、刚果红染料的光降解具有更好的催化活性。第三部分：以聚丙烯酸钠（PAAS）作为光敏剂与稳定剂,在自然光的作用下,还原硝酸银（AgNO3）原位制备PAAS包覆的银纳米复合粒子；进一步采用静电自组装技术，与带正电荷的TiO2纳米溶胶层层交替沉积于基片上，组装制备了{TiO2/PAA-Ag}n复合薄膜。结构与性能表征表明制备的Ag以粒径大约为30～50nm范围分布在复合膜中。当{TiO2/PAA-Ag}n复合膜层数为7双层时，表面的孔状结构保存良好并且沉积的银颗粒较多，有利于在不影响有机染料分子对复合膜的渗透作用的情况下，

6、通过掺杂的银有效提高了TiO2薄膜的光催化性能。光催化降解实验结果显示复合膜对染料的光催化活性很强，重复利用率也比较好。关键词：TiO2复合薄膜；纳米粒子；层层自组装；掺杂；光催化IIAbstractAbstractIthasbeenoneofenvironmentaltreatmenttechnologieswiththemostbroadprospectstodecomposepollutantsbyusingphotocatalysisfunctionoftitaniumdioxide(TiO2)thinfi

7、lm,atpresent.SupportedTiO2thinfilmhasreceivedextensiveattention,sinceitcannotonlyeffectivelyovercomeeasyaggregationanddifficultrecoveryproblemsofpowdermaterials,butalsousethephotosourceeffectivelyasthetransparentthinfilm.Inthisthesis,electrostaticself-assembly

8、methodwasusedtoassemblepositivelychargedTiO2nano-solandoppositelychargedpolyelectrolytes(TSA,PAAS)bylayer-by-layeralternativedeposition.{TiO2/TSA}nand{TiO2/PAAS}ncompositethinfilms