基于电解液添加剂策略对锂金属电池负极保护的研究

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1、学校代号10530学号201510131277分类号TM912密级公开开硕士学位论文基于电解液添加剂策略对锂金属电池负极保护的研究学位申请人褚福路a指导教师李正教授a学院名称材料科学与工程学院a学科专业材料科学与工程a研究方向新能源材料与器件a二零一八年五月StudyonAnodeProtectionofLithiumMetalBatterybasedonElectrolyteAddtivesStrategyCandidateFuluChuaSupervisorProfessorZhengLiaCollegeSchoolofMaterialsScienceandEngineeri

2、ngaProgramMaterialsScienceandEngineeringaSpecializationNewEnergyMaterialsandDevicesaDegreeMasterofEngineeringaUniversityXiangtanUniversityaDateMay,2018a湘潭大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的论文是本人在导师的指导下独立进行研究所取得的研究成果。除了文中特别加以标注引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写的成果作品。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律

3、后果由本人承担。作者签名：日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权湘潭大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。涉密论文按学校规定处理。作者签名：日期：年月日导师签名：日期：年月日摘要当今社会，能源危机问题日益严峻，开发新型能源和高效储能装置迫在眉睫。现行的锂离子电池(LIB)，虽作为目前储能装置中的佼佼者，但当面临大规模设备系统的迫切需求时存在着比容量严重不足的问题，

4、而以锂金属作为负极材料的锂金属电池(LMB)有着极高的理论比容量与能量密度，很有希望成为下一代的可充电电池。但是，在正常的电化学循环过程中锂负极枝晶的生长一直阻碍着锂金属电池的发展，使得电池性能变差且带来了很大的安全隐患。为克服这一棘手难题，我们提出一种有效且实用性的利用电解液添加剂来对负极保护的策略，以实现充放电过程中对于锂枝晶的抑制，从而使锂金属电池具有高度可逆性，在一定程度上提升了电池的总体电化学性能。因此，本论文针对锂金属电池中枝晶生长且性能衰败的问题，提出了多种适宜的电解液添加剂材料，通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、能量色散X射线光谱仪(EDX)、电

5、化学阻抗测试(EIS)、循环伏安法(CV)和X射线光电子能谱(XPS)等手段，研究不同添加剂作用下电极表面的电化学性能及阐明相应的电池性能提升的机理。主要研究内容包括：（1）通过添加双（三氟甲基磺酰）亚胺镁(Mg(TFSI)2)作为电解液添加剂，探究了不同的摩尔浓度对锂金属电池性能的影响。可溶性的Mg(TFSI)2是一种可降解的电解液添加剂，导致其与还原态的Li原子接触时可实现以多孔Mg网状结构的原位沉积。镁吸附原子以极低的扩散能垒作为锂化位点，即使在电流密度为2mA/cm2且实际容量高达6mAh/cm2时，可实现Li表面的光滑或片状形貌。镁盐添加剂明显提升了锂铜非对称电池的循环

6、寿命，在碳酸酯和醚类电解液体系中可分别实现240和200次循环，在电流密度高达5mA/cm2的测试条件下，基于醚类体系的锂铜电池在较小的迟滞电压（约60mV）下仍能实现140次循环，在1mA/cm2下，迟滞电压可减小至25mV以下并持续200圈。该添加剂材料提供了一种简便的解决方案，原位构建导电的低阻态的负极-电解液界面，进而减轻了锂的不均匀形核。（2）合成几种金属有机框架化合物(MOF)材料并作为电解液添加剂，分别探究了在传统碳酸酯电解液体系中不同质量分数（wt%）浓度或不同电流密度条件下对锂金属电池性能的影响。实验发现，在0.5mA/cm2下，锂对称电池可以实现1400h以上

7、的循环，且锂铜电池至少可实现200次循环。通过结合后续的表征测试手段，可得知：较低的锂形核过电位，界面电阻的显著减小有助于离子的输运，锂负极SEI层中LiF组分相应的增加及多孔疏松的界面层对于减少电极处副反应，降低实际电流密度和促进沉积的平整性均起着重要的作用，进而实现了对枝晶生长的抑制。关键词：锂金属电池；锂枝晶抑制；电解液添加剂；Mg(TFSI)2；MOFIAbstractIntoday'ssociety,theenergycrisisisbecomingmoreandmor