微波催化低温高效脱除no的研究

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1、学校代码10530学号201510151554分类号TQ032.41密级公开硕士学位论文微波催化低温高效脱除NO的研究学位申请人彭康指导教师周继承教授学院名称化工学院学科专业化学工程与技术研究方向催化新材料及催化过程二○一八年六月三日StudyonHighEfficiencyRemovalofNObyMicrowaveCatalyticatLowTemperatureCandidate:KangPengSupervisor:ProfessorJichengZhouCollege:CollegeofChemicalEngineeringProgram:ChemicalEngineerin

2、gandTechnologySpecialization:NewCatalyticMaterialsandCatalyticProcessDegree:Master’sDegreeofEngineeringUniversity:XiangtanUniversityDate:June,3,2018摘要摘要氮氧化物（NOx）是主要的大气污染物之一，是光化学烟雾和酸雨形成的主要原因，可以直接与血红蛋白结合造成呼吸系统疾病。虽然政府对NOx的排放进行了控制，但是NOx排放量仍然巨大，对生态系统和人类健康构成了严重的威胁。因此，如何高效脱除废气中的NOx成为了大气环保领域中的一项重要课题。选择性

3、催化还原（SCR）和直接催化分解是最引人关注的脱硝技术。其中NH3-SCR是当前工业应用最多的脱硝技术，但仍存在反应温度区间狭窄、还原剂NH3的储运风险和二次污染，SO2存在时容易生成(NH4)2SO4使催化剂中毒失活等问题。直接催化分解脱硝不需添加还原剂，NO直接转化成无毒无害的N2和O2，被认为是最具潜力的脱硝方法，但存在反应温度高、氧阻碍等问题。针对上述问题，许多学者致力于低温高效、环境友好脱硝技术的研发。活性炭（AC）价格低廉、资源丰富、储运方便，且其具有大的比表面积和发达的孔隙结构，是良好的催化剂载体和还原剂。本文选择固体AC替代NH3作为SCR脱硝还原剂。但常规反应模式下（

4、CRM），AC-SCR脱硝所需反应温度高，AC消耗严重，且脱硝效果不理想。微波能够加速化学反应且有选择性地活化极性反应物分子，所以本文以固体AC为还原剂研究开发微波催化SCR脱硝方法。研制了MeOx-CeO2/AC(Me=Fe,Mn,Ni)、Ni/AC和MeSx/AC(Me=Ni,Co)微波催化剂，系统考察了微波催化剂在微波辐照下AC-SCR脱硝的性能。微波催化反应模式下（MCRM），Ni/AC和NiSx/AC在250ºC时、NiOx-CeO2/AC在300ºC时、MeOx-CeO2/AC(Me=Fe,Mn)和CoSx/AC在350ºC时NO的转化率接近100%。MCRM下，废气中共存

5、O2的浓度和水汽对NiOx-CeO2/AC、Ni/AC和NiSx/AC催化剂AC-SCR脱硝的催化活性几乎没有影响。MCRM下SO2存在时，Ni/AC的活性组分金属Ni和NiSx/AC的活性组分NiSx在AC-SCR脱硝耐久性测试中逐渐与SO2反应生成NiO导致催化剂失活。鉴于微波能有效提高低温SCR脱硝性能，本文将其引入催化直接分解NO反应，研究了LaSrBO4(B=Cu,Ni,Co)催化剂微波催化直接分解脱硝。在MCRM下，NO转化率在LaSrCuO4上350°C时达到最高94.6%，在LaSrCoO4上250°C时达到最高91%，在LaSrNiO4上300°C时达到最高91.2%

6、。且废气中共存O2对LaSrCuO4直接催化分解NO脱硝的催化活性几乎没有影响。通过对微波辐照催化转化NO脱硝的研究，揭示了微波催化效应和微波选择效应。微波辐照能够有效降低反应的温度同时提高催化剂低温催化活性，表现出微波催化效应。在微波辐照下主要生成非极性反应产物，几乎没有极性副产物生成，同时非极性共存气体对催化反应过程几乎没有影响，表现出微波选择效应。关键词：AC还原剂；SCR；类钙钛矿催化剂；微波催化效应；微波选择效应IAbstractAbstractNOxistheprimaryairpollutantandthemainreasonoftheformationofphoto-c

7、hemicalsmogandacidrain.Itcandirectlycombinewithhaemoglobinandresultsinillsofrespiratorysystem.TheemittedamountofNOxisalsotremendousthoughtheemittedofNOxiscontrolledbygovernmentinrecentyears.Eco-systemandhumanhealthareserious