大环草酰胺多核配合物设计和合成的研究

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1、南开大擘硕士学位论文摘要本文围绕当今在功能性多核配合物研究中的若干热点问题，依据合成杂多核配合物的两种途径之～“配合物配体法”的思路，研究了合成大环草酰胺配体配合物反应的过程，研究并佐证了该类反应的机理，按照该机理的要求，合成出一系列的大环草酰胺单核配合物配体；在此基础上，应用合成出来的大环草酰胺单核配合物作为配体，设计并合成了多个杂多核配合物。本文共合成了15个新的配合物，并对其中11个配合物进行了晶体结构和性质的表征。研究了单核大环草酰胺配体配合物的合成路线，并对其中关键的步骤——金属离子协同参与的模板反应进行细致研究，参考类似反应的反应条件，总结出了该反应是金属离子与有机胺配合成

2、螯合物，该螯合物再与羰基发生shift反应。并研究了反应过程中各个反应物的量对反应结果的影响，对该反应的反应条件进行优化；应用这一研究结果，合成并表征了一系列(9个)结构具有可比性的新的单核配合物配体，并表征了其中5个的结构和光谱性质：用其中有代表性的两种单核配合物配体进行分子设计和组装，合成出6个杂多核配合物，并对某些配合物进行了磁性质，光谱性质的表征和研究．探讨了性质与结构的关系，为设计合成新的分子基功能材料提供了科学依据；其中合成出4个具有手性原子的配合物，探讨了该类型配合物在手性催化以及磁性能等方面成为具有多种复合功能的复合体的可能性。关键词：大环草酰胺，配合物配体法，分子设计

3、，反应历程，大环配合物，多核配合物，磁性，光性质，晶体结构，II苎茎．苎茎墨主兰!i竺墨。。。。。。。。。。。。。。。。。。。。。。．一AbstractBec酬seof如e；矗lpon8nceof瑚acrocyciic、igands『ACNanditsN—bioinorganicchemistryandfunctionalcoordinationchemistry,wesynthesi：derivativesTACN(TACN=1，4,7一triazacyclononane)anditsthreekindsofcompounds，andusedtheseligandasterminal

4、ligandstosynthesistwehThesecomplexeshavebeencharacterizedbyelementalanalysis，UV-visiblTheESRspectrahavebeenmeasuredforsomecomplexesandtheirelectrehavebeenqualitativelyinvestigated．Single—crystalstructuresoftheseC01beendeterminedbyX-raydiffraction．Thevariabletemperaturemagneticmeasurementhasbeenc

5、onductedforthreecomplexesandmagneticparametoblainedfromsuseeptibilnyequations．Keywords：Macrocyclicligand；Transitionmetal；Spectroscopicpropert：properties堕茎盔堂堡主堂垡堡奎文中所用配体的名称代码及结构Oxamido(C202N22．)；1,10-phenanthroline(phen)；2,2’．bypyridinc(bpy)82．3．dioxo．5，6：13，14-dibenzo-9，10-(O)cyclohexyl．1，4，8，11

6、．tetraazacylotetradeca-7，11．diene(L4)V2．，3-dioxo-5，6：14，15-dibenzo-I，4，8，12·tetraazacylotetradeca-7，12-diene(L1)2．，3-dioxo-5，6：13，14-dibenzo-9-hydroxyethyl．1，4，8，1I-tetraazacylotetradeca-7，1卜diene(L3)(5)f3(2)bieyelo[3．14．0】一11．，14·dioxo-9，10：15，16·dibenzo-l，4，7，1l，14．pentaazaeylotetradeca．7．ene(

7、15)厂L印X拶罄，ⅣNNi～[尸严叭南开大学硕士学位论文测试方法和仪器1．元素分析Perkin．Elemer240型元素分析仪2．红外光谱ShimadzuIR-408型红外光谱仪，波长4000-650ClTI～，KBr压片3．紫外．可见电子光谱JascoV-5700型紫外．可见分光．近红外光度计；ShimadzuUV-240紫外．可见分光光度计4．荧光光谱Shimadzu荧光光度计4．变温磁化率LDJSVId振动磁强计(南开大学化学系)5．晶