Ni_γ-Al2O3的制备及催化辛烯醛加氢反应性能研究

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1、分类号：密级：UDC：编号：河北工业大学硕士学位论文Ni/γ-Al2O3的制备及催化辛烯醛加氢反应性能研究论文作者：王毅学生类别：全日制学科门类：工学学科专业：化学工艺指导教师：赵新强职称：教授资助基金项目：国家自然科学基金项目(21476058)DissertationSubmittedtoHebeiUniversityofTechnologyforTheMasterDegreeofChemicalTechnologyPREPARATIONOFNi/γ-Al2O3ANDITSCATALYTICPERFORMANCEFORHYDROGENATIONOF2-ET

2、HYL-2-HEXENALTO2-ETHYL-HEXANOLbyWangYiSupervisor:Prof.ZhaoXinqiangMay2016ThisworkwassupportedbytheNationalNaturalScienceFoundationofChina(No.21476058).摘要辛醇（2-乙基己醇）是一种重要的有机化工原料，主要用于增塑剂的生产。辛烯醛加氢是工业生产辛醇的重要步骤之一，对该反应过程进行研究具有重要的理论意义和应用价值。首先，为了阐明体系酸碱性对辛烯醛加氢反应过程的影响，采用三种方法制备了大比表面中性载体α-Al2O3，

3、并分别以其为载体制备了Ni/α-Al2O3催化剂。活性评价结果表明，采用蔗糖辅助法制备的α-Al2O3效果最好。以α-Al2O3为载体，对金属活性组分进行了筛选。结果表明，Ni/α-Al2O3对辛烯醛加氢反应的催化效果最好：辛烯醛的转化率和辛醇的收率分别为100%和92.8%。在此基础上，考察了体系酸碱性对Ni/α-Al2O3催化辛烯醛加氢反应性能的影响。结果表明，在反应体系中只加入酸或碱都无法促进辛醇收率和选择性的提高；而加入兼具弱酸和弱碱中心的γ-Al2O3有助于辛烯醛加氢反应的进行。然后，以γ-Al2O3为载体制备了Ni/γ-Al2O3催化剂，并考察了反

4、应条件对辛烯醛加氢反应的影响，得出如下适宜的反应条件：催化剂用量为辛烯醛质量的15%，反应温度180℃，反应压力为2.0MPa，反应时间80min。在此条件下，辛烯醛的转化率和辛醇的收率分别为100%和94.8%。催化剂连续使用5次，催化效果几乎没有改变，说明Ni/γ-Al2O3催化剂的重复使用性良好。其次，采用正交试验设计对辛烯醛加氢催化剂Ni/γ-Al2O3的还原条件进行了优化，确定最佳还原条件为：还原时间8h，H2/N2体积比为15%，混合气体流速为150mL/min。三个因素中，H2/N2体积比为显著影响因素。最后，以Ni/γ-Al2O3为催化剂，采用

5、React-IR技术对辛烯醛加氢反应机理进行了研究，发现该反应分为两步进行：先是C=C键加氢生成辛醛，在C=C键基本加氢结束后，才开始进行C=O键加氢生成辛醇的反应。动力学研究结果表明，辛烯醛加氢为辛醛和辛醛加氢为辛醇两步反应都为拟一级反应，反应的活化能分别为54.34kJ·mol-1和68.95kJ·mol-1，指前因子分别为3.923×104L·(mol·min)-1和62.12×105L·(mol·min)-1。关键词：辛烯醛加氢辛醇酸碱性反应机理反应动力学IABSTRACT2-Ethylhexanolisanimportantorganicchemic

6、alrawmaterialwhichismainlyusedintheproductionofplasticizers.Thehydrogenationof2-ethyl-2-hexenalisoneofthethreestepsfortheindustrialproductionof2-ethylhexanol.Theresearchonthecatalystusedinthisreactionprocesshasimportantacademicandapplicationvalue.Firstofall,inordertoillustratetheinf

7、luenceofacid-basepropertiesofthereactionsystemonthehydrogenationof2-ethyl-2-hexenal,α-Al2O3withhighspecificsurfaceareawaspreparedbythreedifferentmethodsandthenNi/α-Al2O3catalystwasprepared.Theactivityevaluationresultshowedthatα-Al2O3waspreparedbysucrose-assistedmethodpossessedthebes

8、tactivity.Withα-Al2