甲基橙的电化学氧化降解与丙酮的电化学缩合反应

甲基橙的电化学氧化降解与丙酮的电化学缩合反应

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时间:2019-03-08

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1、分类号学校代码10542密级学号幽1212002l甲基橙的电化学氧化降解与丙酮的电化学缩合反应半Electrochemicaloxidationdegradationofmethylorangeandelectrochemicalcondensationofacetone研究生姓名邓杰指导教师姓名、职称伏再辉教授学科专业化学工程研究3-向电化学湖南师范大学学位评定委员会办公室二零一四年五月+基金支持:高等学校博士学位点专项科研基金资助课题(20124306110005)国家自然科学基金(20873040)、湖南省自然科学基金重点项目(10JJ2007)摘要随着经济的发展,

2、难降解的持久性有机物污染广泛源于工农业和城市建设等方面,因此,寻找高效的降解有机污染物的途径成为当前有机物处理的首要问题。电化学氧化降解途径操作简便、处理效率高且不产生二次污染,铜的氧化物对有机物的降解具有较高的催化活性。基于此,本论文第一部分开展了以下工作:(1)以多孔钛电极为基底,通过电镀法和热氧化法制备出了Ti/Cu/Cu20/CuO复合电极,并用LSV、XRD、SEM方法对电极的析氧电势、电极表面铜的组成成分及表面形貌进行了测试;(2)在自组装的H型电化学反应池中采用三电极体系【以制备出的Ti/Cu/Cu20/CuO电极(25mm*25mm*lmm)为工作电极、石

3、墨电极(25mm*25mm*3mm)为对电极、饱和甘汞电极为参比电极】进行甲基橙模拟废水的降解反应,在25oC、氧气氛围、硫酸钠为支持电解质的条件下考察了电极制备条件[包括恒电流电镀时间、焙烧温度】和氧化降解反应条件【包括阳极氧化电位、支持电解质浓度、反应时间、甲基橙初始浓度、初始pH]对甲基橙降解效率的影响。实验结果表明:在镀铜时间为20min、焙烧温度和时间分别为300oC和3h、支持电解质浓度为O.1mol/L、阳极氧化电位为1.5V的条件下降解浓度为200mg/L的甲基橙水溶液3h,甲基橙的降解率可以达到91.4%。二丙酮醇作为丙酮二分子缩合产物,不仅是重要的中沸

4、点溶剂,而且也是重要的有机合成原料和中间体。合成二丙酮醇的方法主要是碱催化化学合成法。基于此,本论文第二部分工作是在阴极电位作用下由丙酮的缩合制备二丙酮醇,具体工作如下:在自组装的H型三电极体系【以石墨电极(25mm*25mm*3ram)为工作电极和对电极、饱和甘汞电极为参比电极]电化学反应池中,以硝酸钠为支持电解质、在一定的电位条件下进行丙酮的电化学缩合反应制备二丙酮醇。实验考察了阴极电解电位、丙酮/水的比例、支持电解质硝酸钠的浓度、反应时间、反应温度对丙酮缩合反应的影响。实验结果表明,在阴极电解电位为.0.6V、丙酮/水的体积比为4/1、硝酸钠浓度为O.1mol/L、

5、反应时间为5h、反应温度为10oC的条件下,丙酮的转化率达到了14.6%,二丙酮醇的选择性为99.6%。关键词:电化学氧化降解,Ti/Ctu'Cu20/CuO电极,甲基橙,二丙酮醇AbstractWiththedevelopmentofeconomic,variousorganicpollutants,whichoriginate矗omindustry,agricultureandurbandevelopment,areverydifficulttobedegraded.Therefore,theprimaryproblemistofindaneffectivewayto

6、degradetheorganicpollutants.Electrochemicaloxidationdegradationprocessissimple,highefficientandgreen.Copperoxidecanefficientlycatalyzethedegradationoforganicpollutants.Basedonthese,themainworkofthefirstpartinthispaperisasfollows:(1)Theporoustitaniumelectrodewasusedastheelectrodesubstrate.

7、Ti/Cu/Cu20/CuOelectrodeWaspreparedbyelectroplatingmethodandthermaloxidation.TheobtainedelectrodeswerecharacterizedbyLS钐XRDandSEMandtheresultsshowedthehighoxygenevolutionpotential,thecomponentsofcopperandthesurfaceappearanceoftheelec仃odes.(2)TheTi/Cu/Cu20/CuOelectrod

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