碳纳米管与腐殖酸相互作用研究

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1、中国科学技术大学必·心硕士学位论文万方数据万方数据Universih。。ScienndTechnologyofChinnIversltyotenceandenolo’．qyot11naAdissertationforMasterSdegreeInteractionsbetweenCarbonNanotubesandHumicAcid万方数据中国科学技术大学学位论文原创性声明本人声明所呈交的学位论文，是本人在导师指导下进行研究工作所取得的成果。除已特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含任何他人已经发表

2、或撰写过的研究成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均己在论文中作了明确的说明。作者签名：围整登签字日期：型笙￡』中国科学技术大学学位论文授权使用声明作为申请学位的条件之一，学位论文著作权拥有者授权中国科学技术大学拥有学位论文的部分使用权，即：学校有权按有关规定向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅，可以将学位论文编入《中国学位论文全文数据库》等有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。本人提交的电子文档的内容和纸质论文的内容相一致。保密

3、的学位论文在解密后也遵守此规定。怔忪开口保密(——年)作者签名：丝蕉导师签名：签字日期：塑!垦!：i签字日期：万方数据摘要随着科技的发展纳米材料(如碳纳米管)的应用范围越来越广，其在环境中的暴露和迁移转化会极大的影响人类健康和其他生物的正常代谢以及生态安全。研究纳米材料在环境中的迁移转化行为，对控制其环境毒性有着非常重要的意义。土壤和天然水体中存在着大量的腐殖质类有机物，这是一类由芳香环骨架和大量活性基团如羧基、羟基、酮基、醛基等组成的大分子聚合物，对污染物有很强的吸附、络合作用。腐殖质吸附在纳米材料

4、表面时会显著改变材料表面的电荷、化学活性和颗粒之间的空间位阻，影响纳米材料的吸附、聚集、反应活性等理化性能。当碳纳米管进入自然水体或者污水处理系统时，将首先与腐殖酸等有机质发生吸附或络合等相互作用，进而影响其在水中的迁移转化或环境毒性。碳纳米本身的表面特性和水质情况都会对二者的结合造成影响。然而目前对碳纳米管和腐殖酸相互作用的研究只体现在动力学方面，通过动力学数据推N-者的相互作用力类型，并没有直接的热力学数据来证明这些推测。本文基于先进的热力学分析技术(等温滴定微量热分析)，建立表征碳纳米管和腐殖酸

5、相互作用的分析方法，结合动力学研究深入探讨了二者的相互作用机制，揭示了碳纳米管氧化程度和离子强度对二者相互作用的影响规律，对研究碳纳米管在环境中的迁移转化提供了理论依据和技术指导。主要研究内容和研究结果如下：1．探索了碳纳米管氧化程度和溶液离子强度对碳纳米管和腐殖酸相互作用的影响。研究结果表明氧化程度越低、离子强度越大，碳纳米管对腐殖酸的平衡吸附量越大。碳纳米管对腐殖酸的吸附等温线可以用Langmuir模型和Freundlich模型来拟合；拟合结果表明平衡吸附量和结合强度随离子强度增大而增大，随碳纳米

6、管氧化程度增大而降低。Langmuir拟合出的最大平衡吸附量随碳纳米管氧化程度和离子强度增大而减小，这主要是受碳纳米管和腐殖酸之间的疏水作用力和碳纳米管的比表面积共同决定的。2．利用等温滴定微量热分析(ITC)测定了碳纳米管与腐殖酸相互作用的热力学参数。典型实验中碳纳米管与腐殖酸的结合容量为32．48mgTOC／g，结合常数为1．49×106L／mol，结合焓变为．4420kJ／mol，吉布斯自由能为．35．22kJ／mol，这表明结合反应在热力学上是有利的，可以形成稳定的CNT-HA复合物，二者T万

7、方数据捅要的结合是一个显著放热的过程。碳纳米管与腐殖酸相互作用的熵变为．14．04kJ／mol／K，表明CNT结合了HA后，体系无序度降低了。离子强度为100mM时氧化程度最低的碳纳米管与腐殖酸结合的焓变和熵变值最大，而结合位点数是氧化程度最高的碳纳米管最大。在不同的离子强度下，碳纳米管与腐殖酸作用的结合常数随离子强度增大而增大，结合位点数随离子强度增大而减小，而结合的焓变和熵变量随离子强度增大而增大。关键词：碳纳米管氧化程度腐殖酸相互作用吸附动力学吸附等温线等温滴定微量热II万方数据Abstract

8、Duetothedevelopmentofscienceandtechnology,nanomaterials(suchascarbonnanotubes，CNTs)havebeenusedmoreandmorewidelyandfrequentlyaroundtheworld．However,theexposure，migrationandtransformationofnanomaterialsmighthavegreatinfluenceonnor