纳米多孔vo2薄膜的性能研究new

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1、具有低光学常数，强透光率和热致变色纳米多孔VO2薄膜的性能研究LitaoKang,YanfengGao,HongjieLuo,ZhangChen,JinDu,andZongtaoZhang摘要：一直以来，人们通过PAD法制备具有低光学常数和可变厚度的纳米多孔热致变色VO2薄膜。薄膜的孔隙率和厚度改变了从薄膜-基体和空气-薄膜界面反射出来的两束光之间的干涉关系，从而强烈的影响了VO2薄膜的光学性能。我们制备的最优化的单层VO2薄膜显示出了较高的集成透光率和太阳能调控能力，与TiO2/VO2/TiO2/VO2/

2、TiO2五层薄膜相当。光学计算结果表明通过增加孔隙率可以进一步提高薄膜的性能。关键词：二氧化钒光学性能热致变色性能孔隙率当VO2受到温度、应力、电场或者光刺激时，会发生金属-绝缘体状态的可逆转变（MIT），同时发生M/R相变。这一转变是以光/电性能的突变，较短的转变时间和可调的相变温度为特点的，也因此使得VO2有广泛应用前景，包括电阻开关元件、光信息存储设备、光调制器、智能窗材料。对于VO2作为智能窗材料这一实际应用来说，低的透光率（Tlum）和太阳能调控能力（ΔTsol）是其两大主要缺点。因此人们一直在研

3、究提高Tlum和ΔTsol的途径，包括Mg或F掺杂、多层堆积设计和复合薄膜结构。Mg或F掺杂除了导致相变温度的降低，在VO2薄膜的光吸收边还产生了蓝移效应。这种变化造成了透光率的大幅度提高，而红外调制能力大幅下降。在VO2多层薄膜中也发现了处于透光率和热致变色性能之间的相似的权衡关系。一种VO2-SiO2复合材料薄膜显示出了很高的可见光透过率，但其红外调制能力很低。具有最佳光学结构的TiO2/VO2/TiO2/VO2/TiO2五层薄膜，其透光率和太阳能调制能力均相对较高。然而，将具有一定折射率和厚度的电介质

4、层与复杂的堆积结构结合成一个整体是一项巨大的技术挑战。光学计算结果表明，弥散于电介质基质上的VO2纳米颗粒具有比纯VO2薄膜更高的Tlum和ΔTsol。这一结果进一步预测了太阳能调制能力的极限是Tlum=40%，ΔTsol≦10%。最近，我们通过实验确定了复合材料基质的作用。对于厚度大约都在95nm的VO2-ZrV2O7复合薄膜来说，随着Zr/V的增加，颗粒尺寸减小，光学透过率明显增加。单层VO2薄膜具有比多层薄膜高得多的孔隙率，然而人们几乎没有报道孔隙率对于单层VO2薄膜光学性能的影响。VO2薄膜中的气孔

5、作为第二种成分，对于提高Tlum和ΔTsol应该有相似的作用。在完成这篇文章以后，我们注意到了日本的一项公开发明专利JP2007-171759A。专利指出，根据光学计算结果，孔隙率的增加会改善VO2薄膜的光学性能。在此篇文章中，光学计算证实了光学常量和薄膜厚度对这些薄膜的热致变性能有很大的影响。而且，人们制备出了具有低光学常量和可控厚度的纳米多孔VO2薄膜，它显示出了预料中的强化的光学性能。将含有聚乙烯吡咯烷酮（PVD）的0.1mol/LVOCl2溶液旋涂于熔融Si基质上，然后在60℃温度下干燥10min，

6、再将生成的前驱体薄膜置于退火炉中，在N2的保护下，于500℃下退火1h，退火炉的升温速率为30℃min-1。薄膜的厚度可通过改变旋涂的工艺参数来控制，并且人们研究了薄膜的光学性能和形态。其光谱透射率和反射率可以用HitachiU-4100双光束分光光度计来测定。而传输量的测定是使用国内生产的加热器模块在不同的温度下进行的。测量薄膜的椭圆偏振参数时，使用的是W-VASEwithAutoRetarderTM型椭圆偏振仪，入射角为55和60°。通过JSM-6700F场发射扫描电子显微镜，我们研究了薄膜的形态。利用

7、光路循环的方法，我们模拟了光谱的发射过程，其中用到了熔融硅玻璃基质和VO2颗粒的光学常数，并且假设这一常数与成分体积分数成线性关系。图1显示出了几种不同厚度和气孔率的VO2薄膜透光率和太阳能调制能力的计算值。结果表明，增加气孔率从而减少反射可以提高ΔTsol，同时又不降低Tlum。为了证实上述预测结果，我们用PAD法制备了VO2薄膜，并且用X射线衍射和拉曼光谱确定了含有微量V2O5的M相VO2薄膜的结构。图2a是VO2薄膜自上而下的SEM图像，揭示了样品是由相互接触的VO2颗粒和无规律分布的纳米气孔组成的。

8、其中颗粒的尺寸从20~70nm不等，平均尺寸为38nm；气孔的尺寸范围是15~80nm，平均为28nm。薄膜的特征尺寸小于可见与红外光波长，这有利于光学性能的改善。对于整个薄膜来说，其纳米孔的特征是显著的。与文献中的结果相比，椭圆偏振仪测量的较低的n和k值也支持了上述发现（图2b）。例如，我们制备的VO2薄膜的n值是2.2，而文献中约为3。这结果也表明，在当前的研究中，具有相近ΔTsol的VO2薄膜，因为光学常数