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1、http://www.paper.edu.cn1微孔配位聚合物作为新型储氢材料的研究进展11111*杨勇沈泓滢邢航潘毅白俊峰1南京大学配位化学国家重点实验室（210093）email:bjunfeng@nju.edu.cn摘要:微孔配位聚合物性质独特、结构多样，具有广泛的应用前景,它已成为近几年来一个热门的研究领域，本文简要介绍该类化合物作为一种新型的储氢材料，近几年在合成、结构和储氢性能方面的研究进展。关键词:微孔配位聚合物储氢吸附多孔材料1.引言作为一种无污染、清洁的可再生能源，氢能源的开发和应用已获得各国的广泛关注，它包括四个环节：生产、
2、输运、储存、使用。其中，储氢技术是开发应用的关键环节。新型的储氢技术和储氢材料是目前一大热门课题。美国能源部的目标为：对燃料电池电动汽车而言,3其体积储氢密度须达到62kgＨ2/ｍ吸附剂,重量密度则为6.5(ｗt)%。为达到这一目标,多年来许多科研工作者已对氢的储存进行了大量深入和广泛的研究和正在努力寻找着一种经济、安全而实用方便的储氢方式。在传统的高压和液化储备气体的基础上，20世纪60年代末到70年代初,Mg2Ni、LaNi5、TiFe等储氢合金的发现,拉开了储氢材料研究的帷幕,随后各种类型的储氢材料相继受到关注,从单纯的二元储氢合金发展到
3、性能更优异的多元金属合金以及新型的活性碳材料和碳纳米管、无机氢化物、配位聚合物等。吸附被认为是最有希望的储氢技术。自从1991年日本的Iijima发现碳纳米管以来，世界范围内都对碳纳米管及炭纤维储氢进行了广泛和深入的研究,但是实验结果迥异,从[2][3]Hirscher等报道的0.01wt.%到Chambers等报道的67wt.%的储氢能力。之所以有如此大的差异，一个重要的原因是测量误差造成的。如何准确测定碳纳米管中的储氢量,储氢机理究竟如何，以及如何进一步提高碳纳米管的储氢量,这些都是碳纳米管储氢必须解决的问题[4]。除上述之外，目前微孔配位
4、聚合物作为一种很有研究和发展前途的储氢材料正在受到全球范围的极大关注。美国的Yaghi，日本的Kitagawa，法国的Férey等多个研究小组在微孔配位聚合物的合成、结构和性能研究方面获得了许多引人注目的重要的成果。相对于传统的多孔材料例如沸石，微孔配位聚合物兼有无机材料和有机材料的优点，尤其是这类化合物可以[5]通过调控构建结构得到性能更合适的孔洞，从而允许更合理的设计及合成。2.微孔配位聚合物的合成与结构本课题得到国家自然科学基金（NO.20301010）和南京大学人才引进、学科建设、测试基金资助。1http://www.paper.edu
5、.cn金属有机配合物(MOCNs,metal-organiccoordinationnetworksorMOFs,metalorganicframeworks,orMMOMs,microporousmetalcoordinationmaterials),又称配位聚合物(coordinationpolymers)，由过渡金属和有机配体自组装，在空间上形成的一维、二维或三维的无限结构。这类化合物结构多样化，可设计合适的金属离子和有机配体构建结构特殊、性能优异的化合物。由于无机-有机杂化复合聚合物材料具有广泛的应用前景,它已成为近几年来一个热门的研究
6、领域。这类聚合物具有许多特殊的性能,在新功能材料如选择性催化、分子识别、气体吸附、离子交换、超高纯度分离材料,生物传导材料,光电材料,新型半导体材料,磁性材料和芯片开发中显示了诱人的应用前景,因此这一方面的研究成为20世纪90年代后化学和材料学科中最为活跃的研究领域之一。深入地了解配位聚合物的合成规律、结构规律及性能与应用是近年来化学家和材料科学家追求的目标。这类化合物的应用主要取决于它们的桥联分子与金属的连接类型，研究基本上集中在以有机桥基和金属离子为单元构筑[6]各类具有功能特性的聚合物。[7-8]最近十年内有许多文献报道了该类物质的特殊理
7、化性质，如催化性能、手性、导电性、发光性、磁性、非线性光学性能和多孔性。其中，关于多孔吸附的研究，1997年，Kitagawa[9][10]研究小组发表了关于配位聚合物在气体吸收方面的特殊性质；2003年Yaghi研究小组首次报道了MOF在吸氢方面的突出性质，引起了化学家对这一领域的兴趣。根据材料孔径的不同，我们一般可以分为大孔（＞500Å）、中孔(20-500Å)、微孔(5-20Å)和超微孔(＜5Å）材料，它们分别对应IUPAC分类的六种吸附等温线中的一种或几种。如果多孔材料是柔性易变形的或是动态的结构，例如在吸附过程中，结构由无孔变为微孔，
8、吸附曲线就可能是由I、II或III类曲线结合形成的新型吸收曲线。因此，我们可以通过吸附等温线并结合相应理论来研究材料的微孔结构。2.1微孔配位聚合物的
