酞酸酯类污染物光降解及机理研究

《酞酸酯类污染物光降解及机理研究》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在教育资源-天天文库。

1、河北大学硕士学位论文酞酸酯类污染物光降解及机理研究姓名：冯关涛申请学位级别：硕士专业：应用化学指导教师：刘芃岩20090501摘要摘要酞酸酯类有机物被广泛应用在塑料制品中，特别是在聚氯乙烯(PVC)中占有极高的比例。塑料中的酞酸酯随着时间的推移，可由塑料中迁移到外环境，造成对自然环境的污染。现已证明，在大气、水、自来水厂、土壤和食物中均有酞酸酯类有机物检出。由于酞酸酯在自然环境中残留期较长，生物对酞酸酯有较强的富集作用，一旦进入自然生态系统中，对人类健康带来的危害是无法估计的。因此，越来越多的研

2、究学者将注意力转移到对环境中现存的酞酸酯的降解问题上来。在处理这类污染物的方法中，光催化氧化技术因其简单易行、经济实用、无二次污染的特点，引起学者的普遍关注。以双氧水为氧化剂，高压汞灯作照射光源，对酞酸二甲酯(DMP)的光降解进行了研究。结果表明：DMP在UV／I-1202体系中能很好地降解，其降解速率大于在单一Uv辐照下的降解速率，且其降解速率随初始浓度的增大而增大。在pH为中性时，DMP的光降解率大于在酸性或碱性条件下的降解率。在一定H202浓度范围内，DMP的光降解速率随H202的浓度升高

3、而增大，但当H202浓度过高时，其对·OH自由基的清除作用使DMP的光降解速率减慢。浓度为10．0mg-L。1的DMP在H202为20．0mg·L一条件下，光照45min降解率可达90％以上。对DMP及H202的初始浓度、光照时间及pH值等因素对降解过程的影响进行了讨论，以期为该方法的实际应用提供必要的基础。为了了解水环境中酞酸酯(PAEs)的降解归趋，对反应机理进行了研究。所测试的三种酞酸酯在水体中的降解过程均符合一级反应动力学。通过气相色谱．质谱联用技术分别对三种物质降解过程中生成的中间体进

4、行了分析，发现3种酞酸酯均从侧链开始降解，光照产生的羟基自由基首先攻击苯环和侧链酯基相连的C．C键，随着C．C键的断裂，酞酸酯被逐步分解为小分子，主要的中间产物为苯甲酸单酯，提出了可能的降解机理。关键词酞酸酯类物质光降解动力学机理AbstractPhthalatesarewidelyusedasplasticizersindifferentresins，especiallyPVCresins．Asaconsequence，phthalatesarereleasedintothenaturalen

5、vironmentduringmanufacture，used，disposalandleachingfromplasticmaterials．Phthalateshavebeendetectedinair，naturalwaters，waterworks，soilandfoods．Moreandmoreresearchgroupshavefocusedtheirattentiononthedegradationofphthalates．Photocatalyticredoxreactionsu

6、sedindegradingpollutionorganicshavegainedwideinterestbecauseoftheirsimplicities,economicadvantagesandwithoutthesecondpollution．ThephotochemicaldegradationofPAEs(DMP，DEP，DBP)inwaterwasinvestigatedunderavarietyofreactionconditionsusinghydrogenperoxidea

7、Soxidant．AllexperimentswereconductedunderartificialUVlight(highpressureHglamp)．TheresultsshowedthatDMPwasmoreeffectivelydegradedbyUV／H202systemthanbyUVlightonlyandtheinitialconcentrationofDMPpresentedrelativeeffecttothephotodegradationrate．Thedegrada

8、tionrateofDMPdisplayedfasterinneutralmediumthaninacidoralkalimedium．TherateofdegradationofDMPincreasedwhenincreasingconcentrationofHE02，butitdecreasedathighlevelofH202becausehighconcentrationofH202couldremovethe。OHinUV／H202system．Morethan90％ofDMPdegr