大环内酯类抗生素在水体中的光降解及毒性变化研究.pdf

《大环内酯类抗生素在水体中的光降解及毒性变化研究.pdf》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、分类号：密级：公开学号：2015210584单位代码：10759石河子大学硕士学位论文大环内酯类抗生素在水体中的光降解及毒性变化研究学位申请人常海莎指导教师鲁建江教授申请学位类别工程硕士专业名称化学工程研究领域环境监测与污染控制所在学院化学化工学院中国·新疆·石河子2018年6月StudyonthePhotodegradationandChangeofToxicityofMacrolideAntibioticsinAqueousEnvironmentADissertationSubmittedto

2、ShiheziUniversityInPartialFulfillmentoftheRequirementsfortheDegreeofMasterofEngineeringByChangHai-sha(ChemicalEngineering)DissertationSupervisor:Prof.LuJian-jiangJune,2018摘要抗生素具有广谱性和较强的抗菌能力，在各种疾病的治疗中发挥着重要作用。由于摄入的抗生素不能全部被机体消化，残留的抗生素或其代谢物将通过排泄物等方式进入外界环境

3、中，并最终进入到水体中并对水生生态系统带来威胁，同时影响人类身体健康。在表层水体，光降解是抗生素主要的降解方式，各种环境因素会对抗生素的光降解产生影响。本文以大环内酯类抗生素(Macrolideantibiotics,MLs):螺旋霉素(Spiramycin，SPI)、罗红霉素(Roxithromycin,ROX)、克拉霉素(Clarithromycin,CLA)和泰乐菌素(Tylosin,TYL)为研究对象，研究在紫外光和模拟日光照射下，抗生素在水体中的光降解情况，探索抗生素的光化学类型，光降解

4、动力学，探讨了不同光照条件，水中溶解性物质对抗生素光降解过程的影响及作用机制，考察了模拟日光下四种抗生素光解过程中毒性的变化。主要结论如下：（1）在紫外光、模拟日光和太阳光照射下，四种抗生素的光降解均符合准一级反应动力学，其光降解速率常数有很大差异：紫外光＞模拟日光＞太阳光。不同光源照射下，四种抗生素的降解常数大小顺序不同。紫外光和模拟日光照射下，四种抗生素在纯水中的光降解过程包括直接光降解和自敏化光降解，并以直接光降解为主。SPI、ROX、CLA和TYL的量子产率分别为：(1.44±0.11)×

5、10-2、(3.47±0.22)×10-3、(6.31±0.19)×10-3和(7.6±0.31)×10-3。光降解速率随其初始浓度的增加而降低，两者呈负相关。水体pH对四种抗生素光降解具有显著影响。紫外光照射下，四种抗生素在水体中的降解速率常数随pH增大而增大，在碱性条件下光降解最快。模拟日光照射下，SPI和TYL在酸性条件下降解最慢，碱性条件下降解最快。对于ROX和CLA，随着pH升高，抗生素的降解速率常数先增大后降低，在酸性条件下降解最慢，中性条件下降解最快。（2）研究了模拟日光照射下SPI

6、、ROX、CLA和TYL对羊角月牙藻的毒性变化。研究表明，SPI光降解过程中产生了对羊角月牙藻毒性较低的产物；ROX、CLA和TYL在光降解过程中产生了对羊角月牙藻毒性较高的产物。（3）对四种抗生素在湖水中的光降解动力学研究表明，在紫外光和模拟日光照射下，光降解均符合准一级反应动力学。紫外光照射下，SPI、ROX和TYL在天然湖水中的降解快于纯水中，CLA在天然湖水中的降解慢于纯水中。模拟日光照射下，四种抗生素在天然湖水中的降解速度均大于纯水中。由此可见，天然水体中存在的一些溶解性物质对抗生素的光

7、降解存在重要的影响。（4）紫外光照射下，腐殖酸（HA）抑制了SPI和ROX的降解，在低浓度下HA促进CLA和TYL光降解，高浓度下具有抑制作用。硝酸根离子（NO-3）对SPI和TYL的光降解具有促进作用。对ROX的光降解具有抑制作用。在低浓度下NO-3抑制CLAI的光降解，高浓度下产生了促进作用。亚硝酸根离子（NO-2）促进SPI和TYL的光降解，对ROX的降解具有抑制作用。在低浓度下NO-2促进CLA光降解，高浓度下产生抑制作用。铁离子（Fe3+）促进了SPI的光降解，但是对ROX、CLA和TY

8、L的光降解具有抑制作用。亚铁离子（Fe2+）抑制CLA和TYL光降解，Fe2+低浓度下促进SPI光降解，在高浓度下会产生抑制作用，低浓度的Fe2+对ROX的降解具有抑制作用，当浓度升高时会产生明显的促进作用。（5）模拟日光照射下，腐殖酸（HA）对SPI和CLA的光降解有明显的抑制作用。在低浓度下HA促进ROX光降解，高浓度下有非常明显抑制作用。加入低浓度HA对TYL的降解具有促进作用，当浓度增加时，对TYL的降解产生了明显的抑制作用。硝酸根（NO--3）促进SPI、ROX和TYL的