过氧化钙去除水中卤代甾体类糖皮质激素的效能及机理研究

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1、学校代码：10255学号：2161452DONGHUAUNIVERSITY硕士学位论文MASTER’SDISSERTATION过氧化钙去除水中卤代甾体类糖皮质激素的效能及机理研究REMOVALOFHALOGENATEDSTEROIDGLUCOCORTICOIDFROMAQUEOUSSOLUTIONBYCALCIUMPEROXIDE:EFFICIENCYANDMECHANISM专业名称：环境工程作者姓名：殷雪妍指导老师：刘亚男张艾答辩日期：2018年5月27日东华大学学位论文原创性声明本人郑重声明：我恪守学术道德，崇尚严谨学风。所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研

2、究工作所取得的成果。除文中已明确注明和引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品及成果的内容。论文为本人亲自撰写，我对所写的内容负责，并完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名：日期：年月日东华大学学位论文版权使用授权书学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅或借阅。本人授权东华大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。保密□，在年解密后适用本版权书。本学位论文属于不保密□。学位

3、论文作者签名：指导教师签名：日期：年月日日期：年月日东华大学硕士学位论文答辩委员会成员名单姓名职称职务工作单位备注安东副教授复旦大学上海一环环保工程赵文杰高级工程师有限公司李响副教授东华大学环境学院东华大学硕士学位论文过氧化钙去除水中卤代甾体类糖皮质激素的效能及机理研究东华大学硕士学位论文过氧化钙去除水中卤代甾体类糖皮质激素的效能及机理研究过氧化钙去除水中卤代甾体类糖皮质激素的效能及机理研究摘要天然和人工合成肾上腺皮质激素（Glucocorticoids,GCs）的水环境污染问题于近十年来在世界各地被频繁报道，成为了国际环境领域[1-4]研究的热点与前沿。极低浓度的糖皮质激素

4、暴露于环境中就会导致生物出现一系列的生理障碍，如生理状况恶化、免疫反应抑制和生[5,6]长抑制等问题。但由于对糖皮质激素的关注尚处于起步阶段，目前有关糖皮质激素环境行为的研究还非常欠缺。在众多糖皮质激素中，卤代甾体类糖皮质激素毒性较强。基于上述研究背景，本文选取曲安奈德（triamcinoloneacetonide，TA）为代表性卤代甾体类糖皮质激素目标污染物，采用过氧化钙（Calciumperoxide，CaO2）处理曲安奈德废水，从而探究CaO2技术降解水中糖皮质激素的可行性。试验研究了CaO2投加条件及水基质对TA降解效果的影响，并通过响应面分析得出了较优的反应条件及T

5、A降解模型；同时考察了CaO2降解目标物的自由基作用机制；在此基础上，探究了CaO2粒子对目标污染物的吸附作用；最后通过鉴定CaO2降解TA过程中的中间产物，得出了糖皮质激素曲安奈德的氧化降解途径及机理。本文的主要研究内容及结果如下：（1）通过对CaO2降解含糖皮质激素废水的单因素试验及响应面试验研究，明确了CaO2投加量、溶液初始pH值、污染物TA初始浓度、东华大学硕士学位论文过氧化钙去除水中卤代甾体类糖皮质激素的效能及机理研究反应时间等单因素对目标污染物TA降解效果的影响。结果表明：在CaO2投加量为0.05g/L-4g/L，TA初始浓度为0.002-0.02mM的条件范

6、围内，随CaO2投加量的增加和污染物初始浓度的增加，TA降解率逐渐升高；在0-18min内，随着反应时间的延长，TA降解率逐渐增加；CaO2去除TA的初始pH值适用范围很广（2-12），溶液初始pH值在近中性条件下也能达到较好的去除效果。利用响应面试验设计Design-expert软件对TA的降解规律进行模拟，得出TA的降解模型为：Y=-67.04+26.59×A+16.11×B+6.57×C+963.9×D-1.25×AB2-0.48×AC+103.16×AD-0.18×BC+22.75×BD-27.14×CD-2.91×A222-1.03×B-0.09×C-8502.08

7、×D。其中，最优处理条件为：CaO2投加量=4g/L；溶液初始pH值=5.7，反应时间=15.7min，最优条件下TA去除率为88.6%。（2）考察了水基质中常见的几种无机阴离子与有机质（以腐殖---酸（HA）为代表）对TA降解效果的影响，结果表明：Cl,HCO3,NO32-三种阴离子对TA降解效果均有不同程度的抑制作用，SO4对TA降3-解几乎无影响，PO4和腐殖酸对TA的去除有一定的促进作用。（3）通过电子顺磁共振波谱仪（EPR）检测证实CaO2氧化过程中有羟基自由基（HO•）产生。并且通过进一步的