基于ph敏感材料聚丙烯酸和壳聚糖的电化学传感研究

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1、学校代号10530学号201510141473分类号O657.1密级硕士学位论文基于pH敏感材料聚丙烯酸和壳聚糖的电化学传感研究学位申请人张铭萱指导教师费俊杰教授学院名称化学学院学科专业化学研究方向分析化学二〇一八年五月StudiesofElectrochemicalSensorsBasedonpH-ResponsiveMaterialsPolyacrylicAcidandChitosanCandidateMingxuanZhangSupervisorProf.JunjieFeiCollegeCollegeofChemistryProgramChemistrySpecializationAn

2、alyticalChemistryDegreeMasterofScienceUniversityXiangtanUniversityDateMay,2018湘潭大学硕士学位论文摘要修饰材料作为电化学修饰电极的重要组成部分，一直以来都受到了各国科学家们的广泛关注。在最初的阶段，我们通常都是运用单一功能的材料来进行电化学传感器的制备，而最近几年，随着环境响应性材料的迅速发展，越来越多的研究人员开始致力于研究智能型的电化学传感器。pH敏感性聚合物作为一种常见的环境响应性材料，其可根据外部pH值的改变来发生结构或着性能上的变化，基于这样的特性，我们可以将其与具有优良导电性和电催化性能的纳米材料，如碳

3、纳米材料和金属纳米材料等，进行有效结合，从而来制备新型的pH响应性电化学（生物）传感器。本论文的主要工作概括如下：（1）我们利用简单的酯化反应将pH敏感聚合物，聚丙烯酸（PAA）与碳纳米材料，氧化石墨烯（GO）和多壁碳纳米管（MCNTs）进行了有效结合，制备了具有优异水溶性和电学性能的纳米复合材料GO-MCNTs-PAA，并用其对二胺氧化酶进行了有效的固载，成功制备了可用于组胺检测的电化学生物传感器。（2）将pH敏感材料壳聚糖（CS）和聚乙烯亚胺（PEI）混合修饰玻碳电极，制备了可用于抗坏血酸（AA）检测的pH敏感性电化学传感器。利用铁氰化钾作为探针溶液研究了该修饰电极的pH敏感特性。实验结

4、果显示，该修饰电极在pH9时，不能对AA进行有效的检测，表现“关”的状态；而在pH4时，对AA表现出优异的检测效果，线性范围从10μM~0.9mM，检出限（LOD）为4.52μM（S/N=3）。（3）我们利用简单的化学还原反应制备了具有良好分散性的纳米银颗粒（AgNPs），并用其与壳聚糖（CS）和离子液体（IL）进行有效结合，制备了可用于过氧化氢（H2O2）检测的pH敏感性电化学传感器。该修饰电极在pH8时，表现为“关”的状态，而在pH5时，则表现为“开”的状态，利用安培法检测了溶液中过氧化氢（H2O2）的浓度，线性范围从0.25μM~25.9mM，检测限(LOD)为0.03μM，并对医用双

5、氧水进行了加标回收实验，实验结果良好，回收率为95.6%~103.8%。关键词：pH响应性聚合物；碳纳米材料；离子液体；纳米银；电化学传感器I湘潭大学硕士学位论文AbstractAsanimportantpartofelectrochemicalmodifiedelectrodes,modifiedmaterialshavebeenwidelyconcernedbyscientistsfromallovertheworldforalongtime.Intheinitialstage,weusuallyusesingle-functionmaterialsforthepreparationof

6、electrochemicalsensors,however,inthelastdecade，withtherapiddevelopmentofresponsivematerials,moreandmoreresearchershavebeenworkingonsmartelectrochemicalsensors.pH-Responsivepolymersareacommongroupofstimuli-responsivepolymersthatcanrespondtosolutionpHbyundergoingstructuralandpropertychanges，andaccord

7、ingtotheseproperties,wecancombineitwithnanomaterials，suchascarbonnanomaterialsandmetalnanomaterials,whichhaveexcellentconductivityandelectrocatalyticproperties,topreparenovelpH-switchableelectrochemical(bio