对位取代基对稀土-苯甲酸配合物发光性质影响定量的研究

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1、对位取代基对稀土-苯甲酸配合物发光性质影响的定量研究学位类型：学术型学位学科（专业学位类别）：化学作者姓名：吕晋茹作者学号：09010601010导师姓名及职称：刘胜利教授实践导师姓名及职称：学院名称：化学化工学院论文提交日期：2012年6月5日湖南科技大学位授予单位：学Thequantitativeeffectof4-substituentsontheluminescencepropertiesoftherareearthcomplexeswithbenzoicacidTypeofDegreeAcademicDegreeDiscipline(TypeofProfessionalDegree)

2、ChemistryCandidateLvJinruStudentNumber09010601010SupervisorandProfessionalTitleProfessorLiuShengliPracticeMentorandProfessionalTitleSchoolChemistryandChemicalEngineeringDate2012-6-5UniversityHunanUniversityofScienceandTechnology学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的论文是本人在导师的指导下独立进行研究所取得的研究成果。除了文中特别加以标注引用的内容外，本论文不包含任何

3、其他个人或集体已经发表或撰写的成果作品。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律后果由本人承担。作者签名：日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权湖南科技大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。涉密论文按学校规定处理。作者签名：日期：年月日导师签名：日期：年月日摘要123分别以对叔丁基苯甲酸（L）、对甲基苯甲酸（L）、对乙基苯甲酸（

4、L）、4567苯甲酸（L）、对氯苯甲酸（L）、对溴苯甲酸（L）、对氰基苯甲酸（L）以及8对硝基苯甲酸（L）作为研究对象，通过测定它们的紫外光谱，确定了各化合物在紫外区的吸收能力；通过测定各化合物的固体低温磷光光谱和高斯计算两种方法确定了它们的最低三重态能级。研究了取代基对各化合物吸收能力的影响规律；此外，根据最低三重态能级分别对上述八种对位苯甲酸作为配体的铕、铽二元配合物的荧光性质进行简单的推测和评估，同时研究了取代基效应对三重态能级的影响规律。本文合成了上述八种配体的铕、铽的二元配合物。通过红外光谱、紫外光谱、差热-热重分析、元素分析和荧光光谱对配合物进行了确认以及发光性质表征。结果表明：配

5、合物都能发射其稀土离子的特征光谱，铕的配合物最强荧光发射峰在615nm左右，铽的配合物最强荧光发射峰在544nm左右，但是各配合物的荧光强度和量子效率均有较大的差异，且与预测结果基本吻合。最终，进一步研究了取代基对配合物荧光性能的影响规律，并且加以解释。本文以上述八种对位苯甲酸为第一配体，邻菲罗啉为第二配体合成了铕、铽的三元配合物。通过红外光谱、元素分析、紫外光谱、差热-热重分析和荧光光谱等表征手段完成了对化合物组成、结构的分析以及发光性能的检测。结果表明：配合物都能发射稀土离子的特征光谱，铕的最强荧光发射峰在615nm左右，铽的配合物最强荧光发射峰在544nm左右，但是各配合物的荧光强度和量

6、子效率均有较大的差异，且三元配合物的荧光强度是二元配合物的荧光强度的数倍甚至十几倍。通过对配合物中结晶水、第二配体的引入以及能量转移匹配程度的分析，很好地解释了上述现象，并且说明第二配体参与了能量的吸收。此外，本文还着重研究了配体取代基对配合物荧光性质的定量影响。最终，进一步得到了配体三重态能级与各系列配合物荧光性能的定量关系。18以L-L作为配体，引入稀土离子钆、镧，合成了铽的掺杂配合物，并研究了其荧光性质。除此之外，本文还研究了稀土离子铕和铽的相互影响、以及pH值对配合物荧光性质的影响。i关键词：对位取代苯甲酸；稀土配合物；荧光；取代基效应；量子化学计算iiAbstractTheabsor

7、ptivecapacityforUVandthetripletstateenergiesofeight4-substituted12benzoicacid(L)suchas4-tert-butylbenzoicacid(L),4-methylbenzoicacid(L),3454-ethylbenzoicacid(L),benzoicacid(L),4-chlorobenzoicacid(L),4