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1、第19卷第11期化学进展Vol.19No.112007年11月PROGRESSINCHEMISTRYNov.,2007分子氧氧化醇的研究进展1,21,213刘俊华王芳徐贤伦(11中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室兰州730000;21中国科学院研究生院北京100049)摘要鉴于分子氧具有经济、环保、易得的优势,本文从均相催化、多相催化以及新材料的应用等角度阐述了近年来液态醇以分子氧为氧化剂选择氧化到醛酮的进展。着重介绍了过渡金属作为活性组分构成的催化体系,较详细地对新催化材料的研究进展做了归类,并对其在醇的氧化反应中
2、的应用做了介绍,认为传统催化领域的研究仍然具有魅力,同时新材料的开发与应用在未来具有诱人的前景。关键词分子氧液态醇氧化均相催化多相催化新材料中图分类号:O621125;O64313文献标识码:A文章编号:10052281X(2007)1121718209OxidationofAlcoholsintoCorrespondingAldehydesorKetonesbyMolecularOxygen1,21,213LiuJunhuaWangFangXuXianlun(11StateKeyLaboratoryforOxoSynthesisandSel
3、ectiveOxidation,LanzhouInstituteofChemicalPhysics,ChineseAcademyofSciences,Lanzhou730000,China;21GraduateSchool,ChineseAcademyofSciences,Beijing100049,China)AbstractTheuseofmolecularoxygenasthestoichiometricoxidantshouldbeadvantageousbecauseitisinexpensive,readilyavailable,
4、andultimatelyproducesbenignbyproductssuchasH2O.Anoverviewispresentedontheprogressincatalyticoxidationofliquidalcoholsintothecorrespondingaldehydesorketonesbymolecularoxygen,whichcoveringthehomogeneouscatalysis,heterogeneouscatalysis,andnewcatalyticmaterials.Thecatalyticsyst
5、emscomposedoftransitionmetalsareemphasized.Meanwhile,theadvancesonnewcatalyticmaterialsandtheirapplicationsinthecatalyticoxidationofalcoholsarediscussedindetail.Theresearchofconventionalcatalysisandthenewcatalyticmaterialsareallconsideredtobeattractiveinthefuture.Keywordsmo
6、lecularoxygen;liquidalcohols;oxidation;homogeneouscatalysis;heterogeneouscatalysis;newmaterials液态醇催化氧化为醛酮是香精和食品添加剂等这类反应传统上采用并不环保的氧化剂进行,[2,3][4,5][6]工业中必不可少的反应,同时醛酮也是许多其它有比如铬盐,高锰酸盐,Ru(Ⅵ)氧化物。这些机工业生产中的合成中间体。目前世界上每年羰基催化体系经常需要一种或者多种相对昂贵的氧化7化合物的产量在10t,而这些产品很多都由醇的氧剂,同时会产生大量的金属废弃物,
7、并且这些氧化反[1]化而来,该反应可用通式(1)表示:应几乎都是在有机卤化物作溶剂的条件下进行的,比较典型的是卤代烷烃,从环保角度考虑也不可取。因此,发展绿色、温和、经济且具选择性的高效催化剂体系已成为必然选择。鉴于空气和分子氧廉价、收稿:2007年1月,收修改稿:2007年3月3通讯联系人e2mail:xlxu@lzb.ac.cn第11期刘俊华等分子氧氧化醇的研究进展·1719·洁净的明显优点,本文阐述了近年来报道的以空气如果CuCl被其它过渡金属化合物取代与和分子氧为氧源的氧化醇到醛、酮的催化反应体系,TEMPO构成催化体系则具有更佳的催
8、化性能。[11]以期了解这个快速发展的领域内的一些最新进展。Minisci等发现,Mn(NO3)2、Co(NO3)2和Cu(NO3)2复合金属化合物PTEMPO体系
