菲在tio2催化下的光降解研究

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1、维普资讯http://www.cqvip.com第20卷第6期感光科学与光化学V01．20NO．6Nov．。20022002年11月PICn、O璺型垦巨菲在TiO2催化下的光降解研究文晟，赵进才，盛国英，傅家谟，彭平安(1．中国科学院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室，广东省环境资源利用与保护重点实验室，广州510640；2．中国科学院化学研究所，北京100080)摘要：以汞灯为光源，TiO2为催化剂，对菲的光催化降解途径进行了研究．将水溶性极小的菲预先吸附到TiO2上之后，菲可以在紫外线的

2、照射下发生快速、完全的矿化．通过GC—MS手段检测到一些中间产物，给出了菲光催化降解的详细途径．另外，研究了菲在表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(HTAB)的助溶下TiO2催化的光降解过程，探讨了表面活性剂的浓度和溶液pH值对反应速率的影响．关键词：菲；Ti02；光降解，十六烷基三甲基溴化铵文章编号：1000—3231(2002}06—0405—06中图分类号：(364文献标识码：A近年来，利用TiO2等半导体颗粒作为催化剂来光降解有机污染物已成为国际上的一个研究热点．TiO2吸收能量大于3．2eV的紫

3、外光，经过一系列反应，生成具有极强氧化性的·OH，·O9H，能够氧化乃至完全矿化绝大多数的有机化合物．已有许多应用Ti()2来降解有机化合物的研究[1-7]，但对于s(多环芳烃)的研究相对较少l，9l，很大程度上是由于其溶解度极小(萘除外)．水源水及饮用水中均含有菲．据朱利中等l10_对安溪江江水中7种多环芳烃的分析，表明其中菲的含量为2630ng／mL．李田等ll1J对上海市自来水中菲含量的检测，发现其含量为0．215ng／mL．而美国环保局制定的129种优先控制污染物中指出，菲对人体健康评价标准为

4、0．028ng／mLL12]．本文以菲作为难溶解的s代表，研究了它在Ti02催化下的光降解．由于菲的水溶性较小，本文采用了使菲预先吸附到催化剂表面的做法，利用紫外一可见光度法监控其反应进程，以GC-MS检测其反应机理，初步了解了菲在Ti02催化下光降解的途径．另外，利用常见表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(HTAB)来增加其水溶性，研究了HTAB的浓度及溶液pH值对反应速率的影响．收稿日期：2002—03—18；修回日期：2002—04—27；通讯联系人：文晟，E—mail：wensheng@gig．a

5、c．cn基金项目：国家自然科学基金(49872092)；国家实验室创新基地基金(001108)作者简介：文晟(1974一)，男，中国科学院广州地球化学研究所博士生，主要从事光降解方面的研究405维普资讯http://www.cqvip.com感光科学与光化学20卷1实验部分1．1试剂与设备Tio2(P25，80％锐钛矿型，20％金红石型，比表面积约50m2／g)由德国Degussa公司提供，菲由AldrichChemicalCompany(Milwaukee，Wisconsin，U．S．A．)购得，C

6、HC13、CH3OH等试剂均为分析纯，HTAB为实验试剂纯度，用于GGMS分析的试剂经过二次重蒸，水为去离子经二次重蒸所得．1．2实验内容菲预先吸附到Ti02(菲／ri02)上，采用以下方法：先将菲溶于甲醇中，加入TiO2粉末，室温下搅拌至溶液完全挥发．根据菲和Ti02的量，可以知道菲的表面覆盖度(tool／g)．再将菲／ri02粉末加入50mL水中，放人一70mL容量的Pyrex瓶中．由于Ti02的强吸附和菲的低水溶性，菲在反应的过程中一直吸附在TiO2上，除非它生成了其他易溶的中间产物．以HTAB

7、助溶的菲一Ti02体系作如下准备：取少量菲加入一定浓度的25mLHTAB溶液里，超声震荡后经0．22微孔滤膜过滤，加入25mgTi02，溶液的pH值约为6，必要时加入HC1和NaOH调节．溶液也放入一70mL容量的Pyrex瓶中．光照之前先将反应液在暗处搅拌30min，使反应液中的各个组分达到平衡．然后以100W汞灯(>330nrn，ToshibaSHLG1002A)照射，经紫外辐射计(北京师范大学光电仪器厂生产)检测，反应中心的光强(320—400nin)为30W／m2．每隔一定时间取出一定量的反应

8、液(2—5mL)，高速离心，以注射器小心地吸取上清液，经0．22ham微孑L滤膜过滤后在紫外一可见分光光度计(LambdaBio20，PerkinElmer)上测量．菲／Tio2体系中，过滤后的菲／Ti02粉末用CHC13：C2H5OH=1：3(体积比)的混合溶剂2mL，超声萃取两次，萃取液定容后也在紫外一可见分光光度计上分析．用于色质分析的样品(菲／TiO2一H2O体系)以如下方法准备：整瓶反应液在光照结束后(15min，30rain)以旋转蒸发方式在