负载型TiO2催化剂可见光降解染料污染物的研究

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1、浙江大学博士学位论文负载型TiO<,2>催化剂可见光降解染料污染物的研究姓名：王侃申请学位级别：博士专业：环境工程指导教师：陈英旭20040501浙幻二大学俘士学位论文不能提高A07的最终矿化率。通过金属离子改性对负载型催化剂可见光降解A07影响的研究表明，四种过渡金属离子Cue+,Cot+,Fe'+和Mo.的掺杂能够明显抑制催化剂的活性。Ag+的掺杂对催化剂的活性没有影响，而Ag0的掺杂能明显促进催化剂的活性，Ag0掺杂的最佳浓度为1%，此时A07降解反应速率常数和反应初始速率分别为未掺杂时的1.82倍和2.40倍。Ag0掺杂对催化剂活性的提高是因为Ago加速了电子向溶解

2、氧的转移，从而减少了染料正碳自由基和电子的复合。系统地研究了不同光源下无机阴离子、金属离子和反应中间产物对催化剂的中毒机理。研究发现这些物质在不同的光源下对催化剂的中毒机理是完全不一样的。在Ti02/UV体系下无机阴离子对A07降解的抑制作用是通过竞争俘获经基自由基进行的，而在TiO2/Vis体系下是通过竞争吸附作用进行的。在Ti02/UV体系中A07的降解反应主要发生在溶液中，而在TiO2/Vis体系中降解反应主要发生在催化剂的表面。在Ti02/UV和TiO2/Vis体系中，Cue+都能抑制A07的降解，而Ag+则促进了A07的降解，主要原因是在紫外光下cu'增加了光生电

3、子和空穴的复合，而Ag十减少了光生电子和空穴的复合。在可见光下Cu2+增加了导带电子和染料正碳自由基的复合，而Ag+减少了导带电子和染料正碳自由基的复合。不同光源下加入A07降解中间产物都会对A07的降解产生抑制作用，在可见光体系中抑制作用更加强烈。用GC-MS和FTIt等分析手段详细研究了不同光源下A07的降解机理。在A07的可见光降解过程中，吸附在催化剂表面的溶解氧和超氧自由基02‘可能是引起A07降解的主要氧化性物质。在不同光源下A07的主要降解途径是相同的，都是通过C-N键的断裂开始降解的，A07分子中的氮元素主要转化成氮气。关键词:光催化，光敏化，可见光，紫外光，

4、多孔硅胶，酸性橙7.浙江.大学俘士学位论文AbstractTi02semiconductorphotocatalyticoxidationhasreceivedconsiderableatentionforthetreatmentofbiorefractorywastewater,sincemanyorganiccompoundshaveprovedtobedegradedefectivelytoC02,H2Oandsmallmolecules.However,Ti02canonlyutilizearelativesmallpart(lessthan5%)ofthesola

5、rspectrumforphotocatalyticoxidationandartificialUVlightsourcesareunstableandexpensive,whicharemainbarrierstomarketingtheTi02photocatalyticprocesses.Therefore,theuseofvisiblelightofsolarenergy,whichisfreeandinexhaustible,hasrecentlydrawnconsiderableatention.Earlystudiesreportedthatdyepollut

6、antscanbedegradedefectivelyinthepresenceofTi02particlesundervisiblelightirradiation,whichprovideanewmethodforthetreatmentorpre-treatmentofdye-containingwastewater.Inthiswork,silicagelsupportedtitaniumdioxideparticles(TiO2/SiO2)preparedbyacid-catalyzedsol-gelmethodwasusedasphotocatalyst.The

7、efectsofpreparingconditionsandphysicalcharacterizationsofthesupportedphotocatalystonthephotoactivitywereinvestigated.Thephotoactivityofsupportedcatalystwaspromotedsignificantlywhenthecatalystwasmodifiedbymetallicsilver.Moreover,thedeactivationofthecatalystandt