赤泥_煤基铁炭材料的制备及对废水中cr(ⅵ)脱除性能和机理

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1、学校代码10530学号201510151521分类号X7密级公开硕士学位论文赤泥/煤基铁炭材料的制备及对废水中Cr(Ⅵ)脱除性能和机理学位申请人仇雅丽指导教师李文松副教授/余剑副研究员学院名称化工学院学科专业化学工程与技术研究方向水处理二〇一八年五月二十二日Preparationofredmud/coalbasedmaterialanditsperformanceandmechanismtoremovalofCr(Ⅵ)inwastewaterCandidateQiuYaLiSupervisorAssociateProf.LiWensong/A

2、ssociateProf.YuJianCollegeCollegeofChemicalEngineeringProgramChemicalEngineeringandTechnologySpecializationWaterTreatmentDegreeMasterofScienceUniversityXiangtanUniversityDateMay,2018摘要发展廉价环境友好型吸附材料与资源化应用技术是现阶段重金属（Cr(Ⅵ)）废水处理的难点和研究热点。本文以赤泥、低值褐煤等废物为原料，采用碳热还原法制备了廉价的赤泥/煤基铁炭材料，考察

3、了原料配比组成、制备工艺、反应条件对其吸附Cr(Ⅵ)性能的影响，并结合其结构和组成表征对结果进行了分析；应用多次吸附--热再生方式考察了赤泥/煤基铁炭材料的重复使用可性能，并对Cr(Ⅵ)吸附前后、再生前后的组成和结构进行了表征，结合辅助实验验证了赤泥/煤基铁炭材料废水中Cr(Ⅵ)吸附、固定和富集机理。（1）以脱钠赤泥、粉状褐煤为原料，羧甲基纤维素钠为粘结剂，采用碳热还原法制备了可替代商业铁炭微电解填料的廉价铁炭材料，用于去除废水中的Cr(Ⅵ)。考察了不同的制备参数（炭化温度、炭化时间、赤泥/煤质量比）和吸附条件（溶液pH值、浓度），以提升Cr

4、(Ⅵ)去除效果。结果表明质量比（赤泥/煤）为1/3、800℃炭化1h的赤泥/煤基铁炭材料，可达到最大Cr(Ⅵ)吸附量（4.03mg·g-1）、最低铁溶出量（<0.19mg·g-1）和最大比吸附量（12.97mg·g-1，由Langmuir吸附等温线模型算出）。赤泥/煤基铁炭材料对Cr(Ⅵ)的吸附等温线符合Freundlich方程，其吸附动力学可用准二级动力学方程来描述。多种表征（XRD、XRF、BET和SEM等）结果显示赤泥/煤基铁炭材料较商业铁炭填料相比，具有铁还原度高、比表面积和孔容大、以及铁颗粒分散度好的优点，从而显示出更好的Cr(Ⅵ)

5、的去除效果。（2）为考察赤泥/煤基铁炭材料的重复使用性能，提出了吸附-碳热再生的方式实现了该材料对Cr的多次吸附与资源化途径。结合赤泥/煤基铁炭材料使用前后、热再生后的各种表征结果和调节实验其他因素及辅助实验，分析其脱除Cr(Ⅵ)、固定和富集Cr机理，结果表明：在微酸性条件下，废水中的Cr(Ⅵ)首先被Fe0还原成Cr(Ⅲ)，伴随pH值升高以铬铁氢氧化物形式吸附在赤泥/煤基铁炭材料上达到吸附饱和，继而通过碳热处理进一步转化成稳定的铬铁矿相（FeCr2O4）固定在再生的赤泥/煤基铁炭材料上，反复吸附-再生实现该物相逐渐富集，促进了剩余Fe0颗粒在

6、赤泥/煤基铁炭材料表面的逐渐生长、分离和暴露，使得Fe0与H+和Cr(Ⅵ)的反应活性逐步提高，直至铁炭材料中Fe完全转化为FeCr02O4。该材料中Fe的高活性以及FeCr2O4的高稳定性使其表现出对废水中Cr(Ⅵ)具有较优异的去除效果及循环使用效果。关键词：赤泥/煤基铁炭材料；碳热还原；Cr(Ⅵ)；Fe0；FeCr2O4IAbstractItisahotspottodevelopaninexpensiveandeco-friendlyadsorbentsanditsapplicationtechnologyforthepurificatio

7、nofwastewatercontainingCr(VI)innowadays.Inthispaper,theredmud/coalbasedironcarbonmaterialtotreatwastewatercontainingCr(VI)waspreparedbythecarbothermalreductionmethodusingredmudandligniteasrawmaterials.Thepreparationprocess,reactionconditionsandcompositionwereinvestigatedfor

8、theeffectofadsorptionperformanceofCr(VI).Andthereuseperformanceofredmud/coalbasedi