氰化氢生产中磷铵吸氨的实验研究

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1、分类号：密级：UDC：编号：河北工业大学硕士学位论文氰化氢生产中磷铵吸氨的实验研究论文作者：赵长龙学生类别：全日制学科门类：工学学科专业：化工过程机械指导教师：张继军职称：教授级高工资助基金项目：河北省高等学校科学技术研究重点项目（ZH2011226）DissertationSubmittedtoHebeiUniversityofTechnologyforTheMasterDegreeofChemicalProcessEquipmentEXPERIMENTALINVESTIGATIONOFAMMONIUMPHOSPHATEABSORBINGAMMONIA

2、INTHEPRODUCTIONOFHYDROGENCYANIDEbyZhaoChanglongSupervisor:Prof.ZhangJijunMay2016ThisworksupportedbyTheKeyResearchProjectofScienceandTechnologyinCollegesandUniversitiesinHebeiProvince.No.ZH2011226.摘要在天然气制氰化氢中，使用最广泛的方法是安氏法。但是氨气作为反应物的利用率并不高，大约为60%，因此对氨的回收利用是亟需解决的课题。针对尾气混合气的处理，目前主要采用

3、浓硫酸洗气的方法回收氨去掉水，副产硫酸铵。但该法的经济效益受硫酸原料的价格和硫铵市场的影响较大，而且无法解决氨的循环利用问题。本文提出将磷铵吸氨法应用于氰化氢生产中混合气的氨回收，能将未转化的氨制得无水氨，并重新作为反应物利用，吸收液实现了循环利用，比目前的硫铵工艺大大节约了成本。本文首次分析了氰化氢-氨气-磷铵体系中液相发生的主要化学反应、各反应的平衡常数以及体系的物料守恒、电荷守恒，对于电解质系统，采用Electrolyte-NRTL活度系数模型描述了系统的热力学状态；在自行搭建的气液平衡实验台上，采用流动法进行了气液平衡实验，研究了氰化氢-氨气-磷

4、酸铵系统的气液平衡，建立了气液平衡模型，得到了PNH3与温度T、NH3/H3PO4摩尔比R的关联式；在实验室条件下通过玻璃填料塔，研究了温度40℃-80℃、磷酸一铵浓度1.2mol/L-3.2mol/L、液气比3L/m3-13L/m3和进口NH333浓度10g/m-30g/m对吸收效果的影响，得到了较适宜的吸收参数。实验结果表明：在NH3的吸收过程中，NH4H2PO4转化为(NH4)2HPO4的过程会产生分压突变点，此时的pH值大于7，NH3的吸收速率降低；而HCN会大量溶解，PNH3突然下降。当pH<7时，HCN不与吸收液中的组分反应，只有少量电离；N

5、H3在吸收液中存在于NH4H2PO4和(NH4)2HPO4的两级平衡中。因此平衡数据中，当pH<7时对应的较大R值可作为吸收塔的控制点。在同一浓度的磷酸一铵吸收液中，气相中氨气的分压随着摩尔比R的增加而增加。在摩尔比R一定时，随着磷酸一铵浓度的增加，气相中氨气的分压降低。在气相氨气分压相同的情况下，摩尔比R随着吸收液浓度的增加而增加。通过吸收实验确定了实验室条件下氰化氢混合气中氨回收的吸收工艺参数，即吸收温度在45℃-50℃，吸收液浓度在2.1mol/L，液气比在11L/m3，此时的富液摩尔比控制在1.53左右。关键词：氰化氢；氨回收；气液平衡；吸收IA

6、BSTRACTAndrussowmethodisthemostwidelyusedintheproductionofhydrogencyanidewithnaturalgasforrawmaterial.Buttheconversionrateofammoniawasonly60%,therefore,therecyclingofammoniaisaproblemthatmustbesolved.Thetreatmentofmixedtailgasmainlyusesconcentratedsulfuricacidtowashthegas,recycli

7、ngammonia,removingwaterandproducingammoniumsulfate,butthisprocesshasloweconomicrevenue.Thepriceofrawmaterialsbysulfuricacidandammoniumsulfatemarkethaveagreatinfluenceoneconomicbenefits,andthetechniquecannotrecovertheexcessammonia.Thepaperproposeanewprocesstoabsorbammoniumofmixedg

8、asbyammoniumphosphateabsorbingammoniapro