泡沫状氮化碳的合成、改性及其光催化性能研究

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1、学校代码10530学号201510151539分类号TQ034密级硕士学位论文泡沫状氮化碳的合成、改性及其光催化性能研究学位申请人李靖娥指导教师赵才贤教授学院名称化工学院学科专业化学工程与技术研究方向光催化技术及应用二零一八年五月Synthesis，modificationandPhotocatalyticPropertyofFoam-LikeGraphiticCarbonNitrideCandidateJingeLiSupervisorProf.CaixianZhaoCollegeCollegeofChe

2、micalEngineeringProgramPhotocatalyticTechnologyandApplicationSpecializationChemicalEngineeringandTechnologyDegreeMaster’sDegreeofEngineeringUniversityXiangtanUniversityDate2018-05摘要石墨相氮化碳（g-C3N4）具有原材料廉价、制备过程简单、禁带宽度窄（约为2.7eV）、可见光响应好等优势，是近年来光催化研究领域的热点之一。然而，传

3、统的体相状g-C3N4存在比表面积较小、光生电子-空穴复合率较高等缺点，使得其光催化活性较低。通过调控g-C3N4的形貌，使其纳米化能够有效增大催化剂的比表面积，从而提高其光催化活性。介孔氮化碳的比表面积较大，可以克服传统体相氮化碳的传质阻力大和光生电荷分离效率低等不足，因而具有较好的光催化活性。然而，用于制备介孔氮化碳的常用模板剂（如SBA-15、SiO2纳米球及核壳的SiO2等）存在着模板合成过程复杂、价格较高及氮化碳前驱体与模板剂之间的结合不理想等问题，限制了其大规模制备及应用。本文采用价格低廉、来源

4、广泛的海泡石作为模板，以三聚氰胺作为氮化碳前驱体，制备出具有特殊空腔结构的、大比表面积的泡沫状氮化碳。在此基础上，采用多种方法对泡沫状氮化碳进行改性，并考察了其光解水产氢性能。具体研究内容如下：（1）以三聚氰胺为前驱体，海泡石作为硬模板，原位生成的聚多巴胺作为粘接剂，制备出具有特殊空腔结构的泡沫状氮化碳。结构表征及光催化性能测试结果表明：聚多巴胺可以改善前驱体与模板之间的结合，制得的泡沫状氮化碳具有更大的比表面积。随着模板用量的增加，氮化碳的比表面积及孔容也随之增大，当聚多巴胺改性海泡石与三聚氰胺比为2:1

5、时，泡沬状氮化碳比表面积可达389.22-1-1-1m·g，其可见光产氢速率约为1061.8μmol·g·h，较体相氮化碳和未经多巴胺改性海泡石制备的氮化碳分别提高了7倍、2.6倍。（2）巧妙地利用海泡石的孔道作为纳米反应器，合成助催化剂铂纳米粒子，制得了助催化剂铂高度分散于空腔内部的泡沫状氮化碳的光催化材料。结果表明：在负载同样量的助催化剂铂的情况下，铂纳米粒子高度分散于空腔内部的泡沫状氮化碳的可见光产氢速率是光沉积铂制得的光催化剂的2倍左右。当助催化剂铂-1-1负载量为3.7%时，其可见光光解水产氢速率

6、高达2270.3μmol·g·h，较体相氮-1-1化碳（151.4μmol·g·h）提高了15倍。（3）将泡沫状氮化碳与次亚磷酸钠充分混匀，经热处理后制备出磷掺杂泡沫状氮化碳光催化材料。当泡沫状氮化碳：次亚磷酸钠=4:1时，其光催化活性-1-1达到最优，高达1844.6μmol·g·h，约为未掺杂的泡沫状氮化碳的1.7倍。结果表明：非金属磷成功地掺杂进入氮化碳的晶格，减少了其禁阻带宽，有效地改善了催化剂的光吸收，弥补了泡沫状氮化碳的量子尺寸效应所致的禁带宽度增大的缺陷，从而使催化剂能吸收利用太阳能中范围更宽

7、的波长入射光。I（4）光解水产氢通常需要担载贵金属作为助催化剂，导致光催化剂的制备成本过高。为了克服这一制约因素，我们尝试采用非贵金属CoPx作为廉价助催化剂，并考察了其负载量对泡沫状氮化碳光催化产氢活性的影响。结果表明：以高分散的CoPx作为助催化剂，可以极大地提高了泡沫状氮化碳的光解水产氢性-1-1能。当CoPx负载量为0.3%时，其可见光分解水产氢速率可达682.82μmol·g·h，较未负载助催化剂的氮化碳提高了60多倍。关键词：泡沫状氮化碳；硬模板法；海泡石；可见光产氢性能IIAbstractGr

8、aphiticcarbonnitride（g-C3N4）hasvariousadvantagesuchassimplefabricationprocess,cheapfeedstocks,lowbandgap(2.7eV)andvisible-light-response,whichmakeitattractworldwideattention.However,thelowspecificsurfaceareaa