铀酰基配合物光降解四环素类抗生素的研究

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1、分类号：____________O61密级：______________公开ＵＤＣ：___________546单位代码：______________11646硕士学位论文论文题目：铀酰基配合物光降解四环素类抗生素的研究学号：_________________________1511072297姓名：_________________________任亚男专业名称：_________________________无机化学学院：_________________________材料科学与化学工程学院指导教师：_________________________许伟高级实验师论文提交

2、日期：2018年6月25日AThesisSubmittedtoNingboUniversityfortheMaster’sDegreePhotocatalyticDegradationonTetracyclineAntibioticsbyUranyl-basedComplexesCandidate：Ya-NanRenSupervisors：DrWeiXuFacultyofMaterialsSicence&ChemicalEngineeringNingboUniversityNingbo315211，ZhejiangP.R.CHINADateJune,25,2018铀酰基配合物光降

3、解四环素类抗生素的研究摘要抗生素的发现和使用在人类社会的发展进程中起到至关重要的作用。作为品类繁多的抗生素中的一类，四环素类抗生素在水体环境中的残留物可能会导致一系列的生态、环境和人类健康问题事件。因此，找到一种方法来实现对四环素类抗生素污染的有效处理，是人们目前急需解决的问题。利用具有高效和低毒性的半导体光催化降解技术对四环素类抗生素污染进行处理，已经成为一种比较有应用前景的处理方法。然而，由于大多数半导体光催化剂存在许多缺点，如光响应范围窄（只能利用占太阳光能量4%的紫外光），量子效率低下等，极大的限制了其在实际生产生活中的应用。基于此，研究者们将更多的注意力集中在研究和开发

4、高效利用光能的光催化剂上。研究发现，铀酰离子在光照下可被激发形成催化活性中心，该活性中心具有很强的氧化性，可以氧化有机物，从而实现对污染物的有效降解。铀酰基配合物用于废水中抗生素污染物的降解，为环境中抗生素污染物的治理提供了一条切实可行的途径，同时也为核废料的处理提供了有效的方法，使其变废为宝。因此，制备合成不同的铀酰配合物，并对其作为光催化材料的催化性能进行研究是很有意义的。本文共合成了11例铀酰配合物：(H2-bpp)[(UO2)(p-nba)3]2(1)，(H2-bpy)[(UO2)4(μ3-O)2(p-nba)6](2)，[(UO2)2(ntp)2](bpp)(3)，(H

5、2-bpe)[(UO2)2(ntp)3]·2H2O(4)，(H2-tmp)[(UO2)(ntp)2]·H2O(5)，(H3O)2[(UO2)2(ndc)3]·H2O(6)，(H2-bpp)[(UO2)2(ndc)3]·EtOH·5H2O(7)，(H2-bpe)2/2[(UO2)2(ndc)3]·EtOH(8)，(H2-bpp)[(UO2)2(ndc)3]·5H2O(9)，(H2-bpp)[(UO2)(Hndc)(ndc)]2·2H2O(10)和(H2-bpy)[(UO2)(ndc)2](11)（Hp-nba：对硝基苯甲酸，H2ntp：硝基对苯二甲酸，H2ndc：1,4-萘二甲酸，

6、bpy：4,4’-联吡啶，bpp：1,3-二(4-吡啶基)-丙烷，bpe：1,2-二(4-吡啶基)乙烯，tmp：四甲基吡嗪）。分别利用上述的铀酰配合物作为光催化剂，四环素类抗生素作为降解目标，在紫外或可见光下进行光催化性能测试。本论文的研究工作主要分为如下三个部分：第一部分是以对硝基苯甲酸为配体合成了两例配合物1和2，并对它们光降解盐酸四环素类抗生素的性能进行了研究。初步探索了配合物1和2光催化降解的最佳使用浓度，以及反应过程的动力学研究。研究结果显示配合物1和2的最佳用量浓度均为1.0mg/mL，且符合一级动力学模型。此外，还考察了它们的循环稳定性能。第二部分是采用溶剂热法合成

7、了三例硝基对苯二甲酸铀酰配合物，其中，配合物3和4均为二维结构，配合物5为三维骨架结构。它们在可见光的作用下对盐酸四环素都表现出良好的降解活性。同时还研究了配合物4对金霉素、土霉素、强力霉素等抗生素的光催化性能，结果表明其对不同四环素类抗生素具有相近的降解活性。第三部分是在不同溶剂中制备合成了六例1,4-萘二甲酸铀酰配合物6–11，并对它们的光催化性能进行了研究。在紫外光的照射下，这六例配合物都表现出比较好的催化效果，最高的可达95%，并且降解过程符合一级动力学模型。除此之外，还