多级孔生物质活性炭的制备及部分石墨化改性对超级电容器性能的影响

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1、分类号：密级：UDC：编号：河北工业大学硕士学位论文多级孔生物质活性炭的制备及部分石墨化改性对超级电容器性能的影响论文作者：李银桃学生类别：全日制学术型学科门类：化学学科专业：无机化学指导教师：任铁真职称：教授DissertationSubmittedtoHebeiUniversityofTechnologyforTheMasterDegreeofChemicalTechnologyPREPARATIONANDELECTRO-CHEMICALPROPERTIESOFHIERARCHICALPOROUSANDPARTLYGRAPHITIZ

2、EDACTIVECARBONbyLiYintaoSupervisor:Prof.RenTiezhenMarch2016摘要超级电容器作为一种新兴的储能装置，因其具有高功率密度、长的循环寿命、快速充放电和环境友好等优点引起人们的广泛关注，而超级电容器的电极材料一直是人们关注的焦点。本论文致力于从不同角度制备及改性双电层电容器中使用最广泛的电极材料——活性炭，并通过其在超级电容器中的电化学数据来衡量材料性能。以白蜡树落叶为炭源，KOH和K2CO3的混合物为活化剂，在高温炭化和活化后即可得到活性炭材料。通过物性表征发现单独以KOH为活化剂制备

3、得到的活性炭具有大量的微孔，单独K2CO3活化的活性炭在炭表面存在一些介孔和大孔。而当KOH和K2CO3混合后，利用KOH的造孔作用和K2CO3的扩孔作用，使得到的活性炭比表面较高，且具有多级孔结构。将其应用于超级电容器，结果表明，这种特殊的多级孔结构能够有效提高活性炭的电化学性能，具体表现为在两电极体系下，其电容值高达242F/g(0.3A/g,6MKOH)，远远高于单独使用KOH或K2CO3的电容值，且经过2000次循环后，电容几乎没有损失，即具有较长的循环寿命。通过优化活化条件，发现在试剂质量比为C:KOH:Ko2CO3=1:1:

4、2，活化温度为700C，活化时间为1h时制备的活性炭性能最佳。在酸洗除去杂质影响后，通过在活化时加入硼酸和尿素，制备得到部分石墨化的活性炭材料。B元素的加入使活性炭部分石墨化，改善了活性炭导电性差的问题。但B也会因为降低活性炭表面的活性位点而使得电容值下降。此时，加入N元素可有效弥补减少的活性位点而使电容值升高至254F/g(0.5A/g)。且将电压窗口扩大至1.5V时，3600W/kg的功率密度下的能量密度高达48.6Wh/kg。此外，实验发现制备电极时使用的导电剂乙炔黑对于石墨化的活性炭已失效，反而因为堵塞活性炭的孔道而降低其电化学

5、性能。关键词：超级电容器，活性炭，石墨化，多级孔结构，电化学性能IABSTRACTElectricsupercapacitor(ESs),asoneofthemostpromisingenergy-storagedevices,areattractingwidelyinterestduetotheirlongcyclelife,shortcharge-dischargetime,highpowerdensityandenvironmentallyfriendlyandsoon.Furthermore,thematerialsforthe

6、electrodearemoreremarkable.Now,wepayattentiontothewidespreadmaterials-activecarbons,whicharepreparedindifferentways,andappliedtheminsupercapacitor.Theactivecarbonmaterials(ACs)derivedfromfallenleaves(FLs)arepreparedbytheactivationsofmixedKOHandK2CO3.Characterizationsreve

7、althattheuseofsingleactivatorKOHcreatesthemostofmicroporesinthreedimensionalandK2CO3producesthemesopores/macroporesmostlyinshallow.WhencombiningKOHwithK2CO3,theporesizeofACsisenlarged.Thesurfaceareasandhierarchicalporestructuresarerelatedtothemassratiooftwoactivators.The

8、electrochemicalpropertiesaremonitoredwiththecyclicvoltametry,charging-dischargingandelectricalimpedance