纳米石墨片的制备及其在锂-硫电池中的应用研究

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1、硕士学位论文纳米石墨片的制备及其在锂-硫电池中的应用研究RESEARCHONPREPARATIONOFNANOGRAPHITESHEETSANDTHEIRAPPLICATIONFORLITHIUM-SULFURBATTERY朱景辉哈尔滨工业大学2015年6月国内图书分类号：TM912.9学校代码：10213国际图书分类号：544.6密级：公开工学硕士学位论文纳米石墨片的制备及其在锂-硫电池中的应用研究硕士研究生：朱景辉导师：邱业君副教授申请学位：工学硕士学科：材料学所在单位：深圳研究生院答辩日期：2015年6月授予学位

2、单位：哈尔滨工业大学ClassifiedIndex:TM912.9U.D.C:544.6DissertationfortheMasterDegreeinEngineeringRESEARCHONPREPARATIONOFNANOGRAPHITESHEETSANDTHEIRAPPLICATIONFORLITHIUM-SULFURBATTERYCandidate：ZhuJinghuiSupervisor：Asso.Prof.QiuYejunAcademicDegreeAppliedfor：MasterDegreeinEng

3、ineeringSpeciality：MaterialsScienceAffiliation：ShenzhenGraduateSchoolDateofDefence：June,2015Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology哈尔滨工业大学工学硕士学位论文摘要锂-硫电池具有很高的理论容量和能量密度，且单质硫成本低廉、来源广泛和环境友好，因此锂-硫电池备受研究者关注。但是，锂-硫电池也存在单质硫导电性差、放电产物易沉积等缺点，造成充放电比容量衰减及循

4、环寿命缩短。近些年，研究者们致力于将硫单质与其他材料进行复合，以提升锂-硫电池的整体性能。纳米石墨片具有导电性好、缺陷结构少和比表面积较高等特点，将其与硫进行复合，有望成为良好的锂-硫电池电极材料。本论文采用液相剥离与机械球磨相结合的方式制备了纳米石墨片，进而将其与硫、电纺碳纳米纤维、银纳米线等材料进行复合，得到了一系列新型的复合纳米材料，并采用SEM/EDS、XRD、Raman和TG等手段进行了较为系统的表征，最后将所制备的一些复合材料制作成锂-硫电池，研究其电化学性能。首先，采用液相剥离与机械球磨法制备纳米石墨片，

5、研究了一些工艺参数（溶剂的种类和浓度以及球磨的转速、时间和球料比等）对其厚度的影响。通过优化制备工艺，规模化地制备出厚度可达3~5nm的纳米石墨片。本研究得出的较为理想的制备工艺参数条件是：将初始浓度为0.5mg/mL的石墨，在水杨酸苯酯浓度为17.852mg/mL的苯甲酸苄酯溶液中超声10h；之后，以球料比50:1、大小球质量比1:5、溶剂50mL、500rpm条件下球磨5h制备纳米石墨片。进而，本论文将纳米石墨片与纳米硫进行复合制得了纳米石墨片-硫复合材料，通过组装成锂-硫电池对其进行电化学性能测试，发现0.2C时

6、，放电比容量可以达到275mAh/g。但是，在循环充放电过程中，电池的容量衰减比较严重，表明纳米石墨片并不具备石墨烯一样的超高比表面积和孔容量，对纳米硫的极化只能起到一定程度上的限制作用。最后，基于银纳米线具有较高的电导率，通过分别对碳纳米纤维及纳米石墨片浸渍银纳米线的方式，与升华硫复合后得到碳纳米纤维-银纳米线-硫和纳米石墨片-硫-银纳米线复合材料，也通过组装成锂-硫电池对其进行了电化学性能测试，研究了银纳米线对不同碳基材料的电化学性能的影响。研究发现，银纳米线对纳米石墨片-硫复合材料的电导率及硫的吸附能力有显著的改

7、善作用。经过加热后，碳纳米纤维-银纳米线-硫复合材料形成了独特的形貌结构，在0.2C时，该材料的放电比容量达到350mAh/g。但是，由于硫化银在碳纳米纤维及纳米石墨片的表面形成，从而使得碳基材料不能较好地实现对硫极化所产生的“穿梭效应”的抑制作用，令锂-硫电池的比容量衰减情况仍然较为严重。-I-哈尔滨工业大学工学硕士学位论文关键词：纳米石墨片；碳纳米纤维；银纳米线；液相剥离；机械球磨；硫-碳复合材料；锂-硫电池-II-哈尔滨工业大学工学硕士学位论文ABSTRACTLithium-sulfur(Li-S)batteri

8、eshavehighspecificcapacityandenergydensity,meanwhile,thesulfurischeapandenvironment-friendly,andthesourceofsulfurisextensive,sothatLi-Sbatteryreceivesmuchattention.Ho