可预防骨不连骨修复用新型形状记忆聚氨酯-脲的研究

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1、分类譬Q81⋯．密级公开一一UDC一570◎镶霭豢雾避荽势馋邈婺论文题目：可预防骨不连的骨修复用新型形状记忆聚氨酯．脲的研究论文作者：黄美娜专业：生物医学工程论文导师：王远亮教授答辩日期：2010年6月3日tllI量lL嗲卜ny；}llI，童，-—■■，I●●1J●．．．1二O—O年六月]AThesisSubmittedtoChongqingUniversityinPartialFulfillmentoftheRequirementfortheDegreeofDoctorofEngineeringByHuangMeinaSuperv

2、isedbyProf．WangYuanliangAssistantSupervisedbyProf．LuoYanfengMajor：BiomedicalEngineeringCollegeofBioengineeringof一ChongqingUniversity,Chongqing，ChinaJune2010]中文摘要摘要骨是自然界中一种复杂的生物材料，当骨组织因为创伤、感染等原因需要实施手术剔除病变骨组织后，会造成大块骨缺损，仅仅依靠骨自身的修复能力已经无法愈合，需要进行骨移植手术，将合适的骨材料填充缺损部位，以便于新骨生成。在

3、骨移植修复过程中，骨不连是热点问题之一。从骨不连发生的原因来讲，在移植物与机体之间存在的间隙，或不规则骨修复过程中存在的不规则界面，导致骨修复过程中成骨细胞迁移能垒的存在，是其中一个重要的因素。本研究将形状记忆聚氨酯脲(SMPUU)用于骨修复过程中，探索形状记忆聚氨酯脲在骨不连预防方面的效果，目的是利用SMPUU的形状记忆性能填充植入体与机体之间的空隙。形状记忆聚氨酯／聚脲是能感知外界温度变化并发生形状改变的新型智能材料。因其良好的形状记忆功能而成为功能材料研究的热点之一，在生物医学领域尤其是微创手术中具有重要的应用价值。本文基于S

4、MPUU预聚体(HO-P(LA．CA)．PDO)一OH)合成了一系列的可生物降解SMPUU，并对SMPUU进行化学结构的表征；力学性能、形状记忆性能、体外生物降解、体外细胞相容性、体内安全性的评价，最终采用兔下颌骨建立骨不连模型，对SMPUU在骨修复中的骨不连预防效果进行评价。主要研究内容和结论如下：1．以D，L．丙交酯、对二氧环己酮为原料，Sn(Oct)2为引发剂，乙二醇为助引发剂，制备了SMPUU预聚体(HO．P(LA．c0．PDO)．OH)，考察了D，L．丙交酯／对二氧环己酮的比例、助引发剂用量、制备方法对SMPUU预聚体的热

5、性能及分子量的影响，并对助引发剂作用下两种单体的反应机理进行深入阐述。①红外与核磁共振结果表明，本研究中一步法与两步法可以制得SMPUU预聚体(HO．P(LA．c0一PDO)．0H)；其分子量可以通过控制合成方法、两种单体的比例、助引发剂的用量加以调节；’②DSC分析表明，SMPUU预聚体的玻璃化转变温度具有单体比例依赖性，与其分子量也具有重要关系；另外可知，一步法与两步法分别制得无规与嵌段的SMPUU预聚体。2．以SMPUU预聚体为软段，1,6．六亚甲基二异氰酸酯(HDI)和丁二胺为硬段，制备一系列的SMPUU，并深入研究了SMP

6、UU合成的影响因素。①FTIR、1HNIVIR结果表明，SMPUU预聚体与异氰酸酯反应，丁二胺扩链后重庆大学博士学位论文成功制得SMPUU；②改变软硬段比例、软段结构可以制得不同理化性能的SMPUU；③DSC分析，SMPUU的玻璃化转变温度、热塑性与其结构有重要关系，通过调节软／硬段比例、软段结构、软段的分子量，可以控制SMPUU的分子量、玻璃化转变温度，使其可以控制在合适的应用温度，包括体温附近；④SMPUU理化状态测试，采用亲水的溶剂和疏水的溶剂进行SMPUU的合成，所得的SMPUU化学结构基本相同，但力学性能、形状记忆功能完全

7、不同；相对于常用的DMF体系，使用本研究中新型的甲苯．异丙醇体系，制得了具有优良性能的SMPUU。3．通过拉伸试验、压缩试验，考察了分子组成、软段分子量、软硬段的比例、变形量、变形温度、回复温度对于形状记忆性能的影响。@SMPUU具有良好的力学特性。硬段含量增加时，模量增加，断裂伸长率下降；②SMPUU呈现良好的形状记忆性能。在合适的操作条件下，固定率、回复率可稳定在95％以上；软段分子量提高，固定率下降；硬段含量提高，固形率上升，回复率下降；③形状记忆性能受变形量、变形温度、回复温度的影响。形变量为50％一200％时，回复率稳定在

8、95％以上，但形变量为400％，回复率明显下降；变形温度高于玻璃化转变温度15"C时，回复率较高，但是当变形温度高于玻璃化转变温度25"C时，回复率显著下降；形状回复时间随着回复温度的增加而缩短：4．考察了SMPUU的亲／疏水性和降解