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时间:2019-03-04
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1、分类号:密级:UDC:编号:河北工业大学硕士学位论文新型含氨基双核碱性离子液体的合成及用于吸收CO2论文作者:钱浩智学生类别:全日制学科门类:工学学科专业:化学工程指导教师:张文林职称:教授资助基金项目:河北省高等学校科学技术研究项目(No.ZD2015118)DissertationSubmittedtoHebeiUniversityofTechnologyforTheMasterDegreeofChemicalEngineeringTHESYNTHESISOFNEWCONTAININGAMINODUAL-COREBASICIONICLIQUIDAND
2、USEDTOABSORBCO2byQianHaozhiSupervisor:Prof.ZhangWenlinJune2016ThisworksupportedbyCollegesanduniversitiesinhebeiprovincescienceandtechnologyresearchprojects摘要近几年来,由于温室效应的影响,全球变暖问题已经引起了越来越多的关注。CO2作为最主要的温室气体,对于它的回收就有了重要的意义。吸收CO2的方法有很多,例如吸收法,变压吸附法,膜分离法,生物分离法等。其中,以吸收法最为成熟且应用广泛,一般分为物理吸
3、收和化学吸收。其中,化学吸收法在吸收CO2方面具有极大的优势,但同时也有一些缺点。而离子液体因其具有低熔点、高的热稳定性、高溶解度、结构可调、可忽略的蒸汽压力,是新兴的脱除CO2的可逆吸收剂。因为常规离子液体利用物理作用吸收CO2的能力是有限的,所以,开发新的高效功能化离子液体迫在眉睫,与前者相比,后者的作用原理是利用化学吸收,同时又因过程可逆而可以循环使用,从而实现CO2的高效吸收且过程经济。本文在已合成的单核离子液体[NH2-C3mim][Br]的基础上合成了一种新型的含氨基双核碱性离子液体(CH2)2[NH2-C3mim]2[Br]2,来提高CO2
4、吸收能力。本文合成出了单双核两种氨基功能化离子液体,分别是1-(1-氨基丙基)-3-甲基咪唑溴盐和双-(3-氨基丙基-1-咪唑)亚乙基二溴盐。利用1HNMR、13CNMR和FT-IR对合成的功能化离子液体进行官能团表征,结果表明合成出的离子液体与设想的一致,热重分析结果表明离子液体在300℃之前热稳定性良好。采用密度泛函理论(Densityfunctionaltheory,DFT)中B3LYP/6-311++G(d,p)基组对单核离子液体的阳离子[NH+2-C3min]、单核离子液体构型[NH2-C3min][Br]、双核离子液体构型(CH2)2[NH2
5、-C3min]2[Br]2以及两种离子液体吸收CO2过程分子水平下的几种可能存在构型进行了结构优化、能量计算以及频率分析,并对各稳定构型的电荷分布进行了分析,得到了稳定的几何和电子构型。利用合成出的离子液体进行CO2吸收实验,通过改变吸收条件,包括吸收时间、温度、压强、浓度等,以确定吸收实验的最佳吸收条件。CO2吸收实验表明,单核离子液体理论上吸收CO2的最大量为0.5molCO2/molIL,而实验结果表明,双核离子液体的摩尔吸收量的确超过了单核离子液体,但是并不是成倍的增加,大概是1.6~1.7倍之间,经分析,应该是双核离子液体黏度偏大,并且离子液体
6、中的氢键可能也有一定的影响。离子液体在吸收CO2至饱和后成为富CO2功能离子液体,其在343.15K下真空解吸两小时,经过四个吸收解吸循环后,吸收率仍然在90%以上,结果表明,功能化离子液体可以循环使用。关键字:双核碱性;功能化离子液体;合成;吸收CO2;解吸IABSTRACTInrecentyears,thegreenhouseeffectcausedbytheglobalwarminghascausedmoreandmoreattention.CO2asthemaingreenhousegases,foritsrecoveryhasanimporta
7、ntsignificance.TherearemanymethodsthatinviewoftheCO2recycling,includingabsorption,pressureswingadsorption,membraneseparation,biologicalseparationprocessandsoon.Amongthemtheabsorptionisoneofthemostmatureandwidelyused.Generallyitcanbedividedintophysicalabsorptionandchemicalabsorpti
8、on.Thechemicalabsorptionmethodhasagreata
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