可见光响应tio,2与tio,2活性炭复合材料的合成及表征

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1、东北林业大学硕士学位论文可见光响应TiO<,2>与TiO<,2>/活性炭复合材料的合成及表征姓名：陈孝云申请学位级别：硕士专业：林产化学加工工程指导教师：刘守新20070601摘要本论文以啊C14为钛源，采用酸催化水解法合成了纳米面02；通过N、s掺杂改性制得了可见光响应催化剂TON、∞2。s，02；以AC为载体合成了高活性、长寿命、高效率的TiOgAC复合光催化剂；以可见光催化剂的可见光响应机制和TiO：／AC复合光催化剂的活性炭与"ri02之间的协同作用机制为理论基础，制得了AC负载N掺杂可见光闸应光催化功能材料TON，Ac；采用DRS、SEM、XRD、XPS、FrIR、低温氮物理吸附

2、技术表征催化剂微观形貌、晶相结构、界面特征、光谱特征和孔径结构；并在此基础上，初步进行了吸附．光催化双功能炭吸附材料的合成探索。具体内容如下：·在NH3／N2气氛下程序升温处理Ⅲ02前驱体，制得N掺杂Ti02可见光响应光催化剂(TON)。研究表明，掺杂N后锐钛矿Ti02可见光催化活性显著提高，在500℃焙烧5h制得的催化剂在可见光区及紫外光区均表现出最高的光催化活性。N掺杂对Ti02的晶粒大小、比表面积和晶相结构影响不大。适量N掺杂可在砸02表面形成Ti．O-N键，形成新的能级结构，使催化剂的吸收带边红移至490．550fill]：同时该结构亦可有效提高m02的紫外光催化活性。以硫脲为硫源

3、，制得浅黄色s掺杂砸1蠢02光催化剂。研究表明，掺杂S以S“形式置换Ti02晶格中的1P，适量的s掺杂n1矗02在可见光区、紫外光区及太阳光下均表现出较高光催化活性。掺杂S在西02表面形成新的能级结构，使催化剂吸收红移至450—550nm，诱发可见光催化活性；紫外光照射下，新形成的能级结构与体相Ti02形成复合半导体结构，捕获光生空穴，提高光生电子一空穴分离效率。同时，S掺杂可以改善Ti02的分散性，增加其比表面积并提高相转变温度。在多孔活性炭(AQ表面合成1102／xAC复合光催化剂。研究表明：适宜AC含量的TiOz／AC0虻，5似％)具有较高的光催化活性，可多次循环使用不致失活，在较宽

4、溶液pH范围内都保持较高的活性，而且催化剂容易从液相中分离。适宜的AC掺杂可以使Ti02粒子分布均匀，减小粒子凝聚，但对Ti02的晶相结构、晶粒大小以及表面性质影响不大，对Ti02能阈结构不产生影响。币02与AC结合牢固，接触界面处有Ti．O．C键生成。TiOz／SAC表现出高光催化活性的主要原因是：AC所提供的适宜高浓度环境及对纳米尺寸Ti02团聚的有效抑制。Ti02／5AC的高活性、不易失活、易分离以及活性受pH变化影响较小的特性，使其在实际废水处理方面具有潜在应用价值。．另外，还系统研究了AC修饰对面02形态结构及光催化活性的影响。研究表明，AC可抑制"ri02晶粒生长，减缓砸02粒

5、子间团聚，提高锐钛矿相向金红石相转变温度，减缓相转化速度。以不同种类／性质的活性炭为载体，合成了Ti02／AC复合光催化剂，系统研究了活性炭种类，性质对Ti02／AC复合光催化剂催化活性的影响。研究表明，AC的微孔及表面含氧官能团不利于催化剂的分散。较多数量的中孔及较少的表面含氧官能团可以大大提高Ti02／AC(n)复合光催化剂的光催化活性。AC表面含氧官能团对催化还原金属离子的东北林业大学硕士学位论文影响要大于对催化氧化有机化合物的影响。AC性质对TiOz的晶相结构、晶粒大小以及能阈结构影响不大。以非金属离子掺杂后可见光催化荆的可见光响应机制和Ti02／AC复合光催化剂的活性炭与砸02之

6、间的协同作用机制为理论基础。合成AC负载N掺杂宽光域响应TiOr，Ny／AC光催化剂。研究表明，适量N掺杂的TON／AC在紫外光区、可见光区及太阳光下均表现出较高的活性。N掺杂在Ti02表面生成Ti．0．N键，形成新的能级结构，使催化剂的吸收红移至450—550nln，诱发Ti02可见光催化活性。AC负载可降低Ti02团聚体的尺寸，增加催化剂比表面积，为光催化降解提供高浓度环境，从而提高光催化效率：同时AC负载还可改善催化剂分离性能，提高催化剂使用寿命。以Ti02／AC复合光催化剂的C／riO：之间的协同作用机制为理论基础。合成了吸附．光催化双功能材料(xTiOz／AC)。实验表明，吸附．

7、光催化双功能材料，在暗吸附条件下，AC的平衡吸附量有所降低；但在光照条件下，AC的平衡吸附量明显提高，且延长了达到饱和时间，宏观上表现为提高了吸附量，实际则为Ti02对污染物进行了降解。研02负载为8％，且在Cth气氛中经600℃活化，所制得的xTi02／AC对苯酚去除效率最高。关键词"rich；活性炭；非金属掺杂；TJO,z／AC复合光催化荆；吸附．光催化双功能AbstractInthepresentwork,nano