固相合成氧化锌改性半焦中高温煤气脱硫剂及其性能的研究

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1、万方数据声明尸明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在指导教师的指导下。独立进行研究所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外。本论文不包含其他个人或集体已经发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本声明的法律责任由本人承担。论文作者签名：量丑魁日期：竺!坐6：刍!关于学问论文使用权的说明本人完全了解太原理工大学有关保管、使用学位论文的规定，其中包括：①学校有权保管、并向有关部门送交学位论文的原件与复印件；②学校可以采用影印、缩印或其他复制手段复制并保存学位

2、论文；③学校可允许学位论文被查阅或借阅；④学校可以学术交流为目的。复制赠送和交换学位论文；⑤学校可以公布学位论文的全部或部分内容(保密学位论文在解密后遵守此规定)。签名：±a琏焦131111：丝!生童：旦导师签名：弛日期：丝：丝：堑：乒万方数据太原理工大学硕士研究生学位论文固相合成氧化锌／改性半焦中高温煤气脱硫剂及其性能研究摘要根据我国的能源特点，煤炭在接下来很长时间内依然占据重要地位，然而煤气中存在很多有害物质，尤其是硫化物(H2S和COS)，它们的存在不仅污染环境妨碍化工过程实施，还严重危害着人类的健

3、康。中高温煤气脱硫是实现煤炭能源的合理高效利用、减少污染和保护环境的关键技术，如何制备比表面积大、硫容高、反应速度快、稳定性高而且容易再生的脱硫剂是多年以来的研究重点与难点。本论文采用纳米ZnO为活性组分，改性后的半焦为载体，Ce02为助剂，高岭土为粘结剂，通过常规和微波两种焙烧方式制备负载型脱硫剂，并且在固定床上进行硫化性能测试。研究了两种焙烧方式下负载LP,(ZnO：半焦)、ZnO含量、助剂含量以及焙烧条件(温度、时间)对硫化性能的影响，并用XRD、FTIR、TEM、SEM、N2．BET、XPS等测试

4、手段对脱硫剂进行表征，得出的结论总结如下：1．半焦改性过程中高温活化的最佳条件为700℃、2h，此条件下比表面积、孔容、孔径分别是336．766m2／g、0．31cm3／g、8．063nm。改性后的与未改性的半焦相比，质地变得疏松，几乎没有团聚现象，具有更发达的孔隙结构，集中在小于20nm的中孔处。万方数据太原理工大学硕士研究生学位论文2．利用乙酸锌和草酸通过固相合成法制备出分散均匀、晶型完整、结晶度较好的纳米级活性组分ZnO，并通过常规和微波两种焙烧方式制备出负载型脱硫剂。3．通过硫化性台H匕k伙,'l

5、ihql试得出常规焙烧方式制备脱硫剂的最佳条件：负载比为10：6，ZnO含量为30％，焙烧条件为600℃、2h，助剂含量为5％。4．微波焙烧方式下同样采用负载比10：6，ZnO含量30％，得出最佳焙烧条件为500℃、1h，最佳助剂含量为5％。5．对两种方式所得脱硫剂的新鲜样与硫化样进行表征分析，XRD图谱显示新鲜样中ZnO晶型完整、衍射峰尖锐、结晶度良好，硫化后样品中ZnO的峰消失，出现ZnS峰，说明氧化物几乎都转变为硫化物。TEM分析结果表明，脱硫剂中ZnO均为20nm左右的圆形颗粒，但是微波焙烧所得脱

6、硫剂的ZnO比较分散。压汞法数据显示微波焙烧制备的脱硫剂具有更大的比表面积、孔容和孔径，并且孔径分布更均匀。N2．BET数据显示硫化后大部分孔被堵塞，孔容减小，与SEM图谱共同表明硫化过程是一种闭孔过程。由XPS表征得出，微波焙烧所得新鲜样qbZn2p和Ols的结合能均偏低，这是由于微波的非热效应导致化学环境发生了变化，硫化后Zn2p结合能都增加是由于与之结合的硫离子电负性比氧离子小，Zn．O之间键能被削弱。6．对常规与微波焙烧各自最佳条件下所得的脱硫剂进行对比，硫化穿透时间分别为15．5h和17。5h，

7、硫容分别为11．58％和13．06％，可见微波焙烧最佳条件下制备的脱硫剂具有更好的硫化性能。关键词：纳米ZnO，改性半焦，微波焙烧，固相合成法，中高温煤气脱硫万方数据太原理工大学硕士研究生学位论文SOLID—PHASESYNTHESISANDPEI汗ORMANCEOFZnO／MODIFIEDSEMI—COKESORBENTFORHOTCOALGASDESULFURIZATIONABSTRACTAccordingtotheenergycharacteristicsofourcountry，theimport

8、antpositionofcoalasmainenergysourcewillnotchangeinthefutureforalongtime，buttherearemanyharmfulsubstancesincoal-derivedsynthesisgas(syngas)，especiallysulfurcompounds(mainlyasH2Sandcos)．Thesespeciesmustberemovedfromth