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时间:2019-03-03
《基于溶胶凝胶法制备sno2薄膜光电特性研究》由会员上传分享,免费在线阅读,更多相关内容在学术论文-天天文库。
1、万方数据分类号UDC密级学位论文基于溶胶凝胶法制备Sn02薄膜光电特性研究作者姓名:单麟婷指导教师:巴德纯教授东北大学机械工程与自动化学院申请学位级别:博士学科类别:工科学科专业名称:流体机械及工程论文提交日期:2014年5月论文答辩日期:2014年6月学位授予日期.2014年7月答辩委员会主席:物惨舢人物形东北大学2014年6月万方数据AThesisinFluidMachinel’yEngineeingTheOpto-ElectricalCharacterizationofRareElememtsDopedSn02ThinFilm
2、sBasedontheSol—GelPreparationByShanLintingSupervisor:ProfessorBaDechunNortheasternUniVersi哆June2014万方数据万方数据东北大学博士学位论文摘要基于溶胶凝胶法制备稀土掺杂Sn02薄膜光电特性研究摘要Sn02宽禁带半导体薄膜材料因具有良好的化学稳定性和优越的光电性能,广泛应用于气敏传感器、染料敏化太阳能电池、透明电极、催化材料等。本征sn02薄膜导电性较差,单独用于光学、电学及气敏性等研究领域时不足以达到使用要求,而通过掺入适量的元素后,可优
3、化和调节Sn02的光学和电学性能,因此对该类薄膜的制备和研究将是一个非常有潜力的课题。由于稀土元素具有独特的4f电子结构,使其具有良好的发光性能。同时,稀土原子易极化发生形变,以填隙或置换的方式进入Sn02晶格内部后形成缺陷,由于不同的电子层结构使稀土离子掺杂Sn02薄膜后将产生不同的光电性能。因此,本文对稀土元素掺杂Sn02薄膜光电性能的影响进行了研究。而目前对该掺杂的理论层次研究还比较匮乏,基于密度泛函理论的计算可为稀土掺杂Sn02的电子结构及性能研究提供有价值的信息,并可对掺杂后体系的性能进行预测。本研究中Sn02薄膜采用溶胶
4、凝胶法制备。首先,研究退火温度对薄膜光电性能的影响;其次,采用了不同的稀土元素(La、Eu、Ce)进行掺杂,并调节了掺杂浓度,研究其对Sn02薄膜的光电性能的影响;在此基础上,采用Ce.Cu共掺杂,对其影响光电性能的机理进行分析。得到如下结论:(1)通过对不同退火温度下sn02薄膜的性能研究发现,随退火温度升高,原子具有足够的能量在薄膜表面上成核并移动到低能量位置,使薄膜中缺陷减少,提高结晶质量,样品表面逐渐平整,裂纹减少,导致薄膜表面对光子吸收作用减弱,反射损失减小,样品透光率增加。同时,晶粒尺寸逐渐增大,使得晶界散射迁移率变大,
5、晶界势垒减小,薄膜导电性变好。但温度过高时,薄膜内缺陷增加,光电性能变差,发现在500。C时,薄膜性能达到最佳。(2)对不同La掺杂浓度的研究发现,样品物相未发生改变,随掺杂含量增加,晶粒尺寸、裂纹宽度及数量减小,光学带隙减小,样品最大透光率为83%。La属于f-f跃迁,掺杂并未引入新的发光峰。同时,La由于4f电子轨道是全空的稳定电子层结构,使sn02结构中离子排列的混乱度增加,提高空位浓度,改善离子导电能力。通过第一性原理计T『万方数据东北大学博士学位论文摘要算发现,La掺杂在价带顶引入受主能级并与价带相连形成新的简并能带,厨上
6、移进入导带,导致带隙减小,介电函数虚部和吸收谱均向底能方向移动。(3)随Eu掺杂Sn02浓度的增加,发现由于Eu3+的离子半径大于Sn4+,使晶面间距拉大,晶体生长的非均一性抑制了晶核生长,同时,增加晶粒表面扩散势垒,为体系提供了光生载流子的俘获陷阱,促进光生电子.空穴对的分离,使样品透光率增大。通过第一性原理计算发现,Eu在Fe瑚i能级处的态密度相对较低,电子跃迁几率减小,光吸收减弱,使得薄膜具有较高的透过率。由于Sn4+处于Sn02晶格中对称格位,Eu3+价态与Sn4+不同,根据电荷平衡,发现Eu3+取代sn4+后其周围形成氧空
7、位,Eu”偏离对称格位处于非对称中心场,使得5Do一7F2大于5Do一7Fl的跃迁强度。(4)Ce掺杂后,发现0.5%Ce受压应力,其余受张应力。同时,其透光率和导电性能均比La和Eu掺杂的样品有所提高。由于ce3+半径大于sn4+,替位形成&≥,替位缺陷邻近的氧原子容易脱离氧格点从而出现氧空位,增加了样品中载流子浓度,使得Ce掺杂Sn02导电性提高。由PL谱分析发现,在403nm处出现紫色发光峰是Sn02本征发光峰,482衄处产生的蓝色发光峰是由于Ce”的5d和4f态的跃迁而产生的。同时发现决定发光峰强度的主要原因是由Ce离子的转
8、移能量率与能量发射率,此外,ce"替位sn4+过程中会有部分ce生成氧化物杂质,也会影响发光强度。(5)cu、ce都以替位形式掺入,形成c蠓、c惑受主型缺陷,cu2+替代sn针产生空穴,补偿本征施主缺陷,增大薄膜电阻率,随Ce引入后,
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