pan纳米纤维膜铁配合物非均相fenton反应催化剂的制备与应用

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2、采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。(保密的学位论文在解密后适用本授权说明)．．学位论文作者签名：伽乌导师签名：城签字日期：枷I牛年7月2‘日签字目期：伽f中年9月“日万方数据学位论文的主要创新点一、将响应曲面法应用于使用静电纺丝技术的聚丙烯腈纳米纤维膜的优化制备过程中，并得到关于溶液质量分数、纺丝电压、挤出速率和接收距离等工艺参数与纤维直径的关系方程，其对纺丝工艺参数的预测值与实际值拟合度良好。二、系统地研究了不同直径改性聚丙烯腈纳米纤

3、维膜与铁离子的配位反应，发现具有较小直径的改性聚丙烯腈纳米纤维膜更易于铁离子发生配位反应。并且Lagergren准二级动力学方程能够很好地描述此反应整个过程。三、通过优化反应条件等成功制备了具有高催化活性的改性聚丙烯腈纳米纤维膜铁配合物，并将其作为非均相Fenton反应催化剂应用于染料水溶液的氧化降解反应中，发现其催化作用受到纤维直径的显著影响，使用适当直径改性聚丙烯腈纳米纤维膜制备的铁配合物表现出最高的催化活性，促进了染料降解反应。四、使用改性聚丙烯腈纳米纤维膜能够制备高铁含量的改性聚丙烯腈纳米纤维膜铁配合

4、物，其催化活性和稳定性也明显优于改性聚丙烯腈普通纤维铁配合物。万方数据摘要本文将响应曲面法应用于静电纺丝技术中优化纺制不同纤维直径的聚丙烯腈(PAN)纳米纤维膜，将它们经过偕胺肟改性后与Fe3十进行配位反应制备不同直径的偕胺肟改性PAN纳米纤维膜铁配合物，重点考察了纤维直径对PAN纳米纤维膜的偕胺肟改性反应的影响，研究了不同直径偕胺肟改性PAN纳米纤维膜与Fe3+的配位反应动力学特性以及与反应温度和Fe3+初始浓度之间的关系。并分别使用场发射扫描电镜(FE，SEM)、傅立叶红外光谱(FTIR)、X射线光电子能

5、谱(XPS)、X射线衍射(XRD)和紫外可见漫反射光谱(DRS)等分析测试技术对偕胺肟改性PAN纳米纤维膜铁配合物进行表征以确定其化学结构和表面形貌。然后将不同直径的偕胺肟改性PAN纳米纤维膜铁配合物作为非均相Fenton反应催化剂应用于有机染料水的氧化降解反应中，在讨论了催化剂的Fe3十含量、辐射光强度和溶液pH值对其催化活性以及稳定性的影响以及对过氧化氢浓度和染料分子结构等适用性的基础上评估了纤维直径与偕胺肟改性PAN纳米纤维膜催化活性之间的关系。此外，还比较了PAN纳米纤维膜与PAN普通纤维在偕胺肟改性

6、和配位反应中以及所形成改性PAN纤维铁配合物作为非均相Fenton反应催化剂性能等方面的异同点。结果表明，在PAN纳米纤维膜的静电纺丝过程中。依据响应曲面法能够对纺丝工艺参数如PAN溶液质量分数、纺丝电压、挤出速率和接收距离等进行预测和优化，有利于纺制出不同纤维直径的PAN纳米纤维膜。多种分析结果证实，使用盐酸羟胺能够对PAN纳米纤维膜进行偕胺肟改性反应，并且它们的氰基转化率随着纤维直径的增大而提高。不同直径的偕胺肟改性PAN纳米纤维膜均能与Fe3+进行配位反应生成改性PAN纳米纤维膜铁配合物，且配位反应可使

7、用Langmuir等温吸附模型和Lagergren准二级动力学方程进行描述。尽管升高温度可促进两者之间的配位反应，但是Fe针初始浓度的增加则会导致反应速率的降低。值得注意的是，纤维直径变小能够加速两者之间的配位反应并获得高Fe”含量的改性PAN纳米纤维膜铁配合物。改性PAN纳米纤维膜铁配合物作为非均相Fenton反应催化剂对不同结构有机染料的氧化降解反应具有显著地催化作用。催化剂中Fe3+含量的增加和辐射光强度的增大均能够明显改善其催化活性，而溶液pH的升高则能够抑制其催化活性。而且过氧化氢浓度的提高也有利于

8、改性PAN纳米纤维膜铁配合物存在时染料的催化降解反应。紫外可见光谱和总有机碳量(TOC)分析显示，改性PAN纳米纤维膜铁配合物不仅可催化偶氮类染料、三芳甲烷类染料和蒽醌类染料的降解反应，而且还能够使之矿化生成水、C02和无机盐。另一方面，改性PAN纳万方数据米纤维膜铁配合物作为非均相Fenton反应催化剂具有较好的重复利用性能，重复使用4次后其催化活性并未显著降低。特别需要指出的是，改性PAN纳米纤