sic纤维增强ti基复合材料界面反应研究

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时间:2019-03-02

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1、摘要摘要(纤维增强Ti基复合材料在航空航天领域有重要的应用前景,但由于.SICTi的化学活性大,在复合材料的SiC—Ti界面处存在严重的界面化学反应,会极大的损害SiC/Ti基复合材料的力学性能。然而迄今为止,对SiC/Ti基复合材料的界面反应的研究特别是理论研究很不深入。因此本文运用量子化学、热力学、动力学、扩散等理论,并采用实验观察,对SiC/Ti基复合材料界面反应进行了多方面的研究,揭示了界面反应的本质。十柑次将量子化学计算理论运用于金属基复合材料界面反应的研究中,运用Gaussian98量子化学计算程序,找

2、到了适合于研究过渡族会属Ti的碳化物和硅化物的计算方法,获得了SiC/Ti基复合材料界面反应的热力学和动力学数据。根据Korler和Miedema模型,推导了三元合金各组元活度系数的对称计算公式,确定了经验常数a的值。对Ti一5A1—2.5Sn、Ti一6AI.4V、Ti3AI、TiAl的计算表明计算值与试验值吻合较好,而且比非对称计算公式获得的结果更精确。结合量子化学研究结果,计算了SCS一6SiC纤维与Ti—Al金属间化合物和典型的近Ⅱ、Q+13、近13及13钛合金组成的复合材料体系可能发生的16个界面反应的Gi

3、bbs函数变△,G。(计算表明,在所研究的温度范围内(600.1600K),16个界面反应均可正向进行。即TiSi、TiSi2、Ti5Si”TisSi、TiC、Ti5Si4、Ti3AIC、Ti2A1C、Ti3SiC2、Ti3SiC几种产物都可能形成。从热力学上预测了不同复合材料体系的界面反应性,表明SiC/TiAl、SiC/Ti2A1Nb、SiC/Ti40等体系的界面反应较轻。为复合材料体系的选材指明了方向,可大大减少试验工作量。木在量子化学研究的基础上,建立了SCS.6SiC/Ti基复合材料界面反应的反应动力学模

4、型,即反应是通过原子态的中间态分二个步骤进行的。(量子化学计算与经验估算相结合,求出了可能发生的界面反应的活化能,表明第‘一步骤的活化能远大于第二步骤的活化能,因而第一步骤是反应的动力学控制因素,在这一步骤中,原子态的Ti、si、c分别从基体钛合金和纤维中分解出来。量子化学计算表明其离解能分别为108KJ/mol、499.7KJ/mol和626lKJ/mol,与文献报道的试验值吻合。离解能数据及速率常数的计算均证明Ti的离解较为容易。活化能数据表明界面反应的第二步骤属于动力学快速反应,其中反应Tj+SiC=TiC+

5、Si将优先进行,形成界面反应区中细小晶粒的第一反应层,该反应不受扩散所控制。尽管随后进行的界面反应仍西北工业大学博士学位论文属动力学快速反应,但受“、c、si等元素的扩散所控制。7L根据活度系数研究结果,推导了对称的元素互扩散系数计算公式,比非对称的互扩散系数计算公式的计算结果更接近实验值。(计算了个界面反应层中C和Si的互扩散系数,获得了SCS.6SiC/Ti2AINb复合材料界面反应过程中C和Si的浓度分布具体关系式,并计算了SCS一6SiC/Ti2AINb基复合材料界面各产物层c和Si的浓度分布,与实验测定吻

6、合较好。由于受到元素扩散的控制,界面反应产物的形成应当遵循相图上浓度与各相区之间的关系,因此,SCS一6SiC/Ti2AINb基复合材料中,可形成的界面反应产物为Ti5Si3、Ti3Si、TiC:$IJTi3AIC。手采用透射电镜对SCS.6SiC/Ti2AINb复合材料和SCS一6SiC/Ti3A1复合材料的界面反应进行了观察研究,发现界面反应产物呈层状分布,表现出明显的反应扩散特征。(scs.6SiC/Ti2AINb复合材料界面反应产物依次为:紧挨着纤维的晶粒细小的TiC层、晶粒细小的Ti5Si3层、等轴晶粒的

7、TiC层及Ti3si层。试样经过9000C长期热暴露后,各反应层的厚度增加,在Ti2AINb基体中还发现一些个别的Ti3AIC颗粒。SCS一6SiC/Ti3AI复合材料的界面反应产物可多达6层,依次为:紧挨着纤维的晶粒细小的TiC层、晶粒细小的Ti5Si3层、等轴晶粒的TiC层、Ti3Si层、Ti3AlC层及Ti5Si3层。比较而言,二种复合材料中SCS.6SiC/Ti2AINb的界面反应程度较轻,与热力学预测结果一致。根据实验研究结果,从热力学、扩散动力学及晶体学上分析讨论了界面反应产物Ti3A1C的形成机理,表

8、明是由于C的扩散进入Ti3Al晶粒,发生了Ti3AI+C--->Ti3AIC的反应所致。在SCS.6SiC/Ti2AINb复合材料中,出于基体Ti2A1Nb中只有个别的Ti3Al晶粒,因此会形成个别的Ti3AIC颗粒,而在SCS.6SiC/Ti3AI复合材料中,则形成层状的Ti3AIC。研究了界面障碍涂层TiB2的作用,证明TiB2可以明显的阻止元素扩散,但

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